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作 者

冒王琪、王沛、董紅星、張龍 等

機 構

中國科學技術大學

中科院上海光學精密機械研究所 等

Citation

Mao W Q, Li H N, Tang B, Zhang C, Liu L, Wang P, Dong H X, Zhang L. 2023. Laser patterning of large-scale perovskite single-crystal-based arrays for single-mode laser displays. Int. J. Extrem. Manuf.5045001.

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https://doi.org/10.1088/2631-7990/acf2d0

撰稿 | 文章作者

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文章導讀

微納激光器憑借其高緊湊性和高發射效率引發了廣大研究人員的廣泛關注，并有望在芯片光源、光通信等多個領域得到實質性應用。為了實現高性能的微納激光器，尤其是激光器陣列，必須借助高增益材料來補償光學損耗，并依賴高質量的諧振腔陣列以實現有效的光放大。鉛鹵鈣鈦礦，憑借其卓越的光學性質，已被認定為制備微納激光器的理想候選材料。至今，研究者們已經開發出兩種鈣鈦礦微納激光器的制備方法：自下而上（天然生長）和自上而下的方法。在這兩種方法中，通過天然生長制備的鈣鈦礦材料具有豐富的微納結構，這些結構能作為天然的光學諧振腔實現光放大。然而，盡管基于這些分散微納結構的鈣鈦礦微納激光器展現出優異的性能，但只有將單個分散的微納激光器發展為可控且模式均一的激光器陣列，才能真正實現其更大的實際應用價值。基于自上而下工藝的后加工鈣鈦礦微納激光器在一定程度上解決了上述問題，然而，由于鈣鈦礦材料的化學不穩定性，目前常用的微納加工工藝在鈣鈦礦微腔加工方面存在一些局限性。鑒于這些挑戰，中科院上海光學精密機械研究所張龍研究員、董紅星研究員團隊提出采用激光加工直寫技術，對大尺寸單晶薄膜進行高精度加工，以制造出用于單模激光顯示的單晶薄膜基鈣鈦礦微盤陣列的方案。該方案為大規模、可重復制備微納激光器陣列提供了一個潛在的平臺，也有望推動基于鈣鈦礦材料的高集成化應用的發展。相關論文《Laser patterning of large-scale perovskite single-crystal-based arrays for single-mode laser displays》發表在《極端制造》（International Journal of Extreme Manufacturing，IJEM）期刊上。中科院上海光學精密機械研究所張龍研究員、董紅星研究員為論文通訊作者，冒王琪博士為一作。

關鍵詞

鉛鹵鈣鈦礦；光學微腔；飛秒微納加工；單模激光

亮 點

• 飛秒激光實現鈣鈦礦微納結構的高精度、化學清潔和可重復加工。

• 大尺寸單晶薄膜提升微腔質量。

• 實現了低閾值、窄線寬的鈣鈦礦激光器陣列。

• 制備了以單模微納激光器為像素點的激光陣列顯示器。

圖1鈣鈦礦微納結構的飛秒激光加工示意圖及其激射特性。

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研究背景

"自上而下"的制造技術作為一種成熟的大規模制造電子器件的工藝，具有高度的重復性和可控性，這使其相較于"自下而上"的方法更具優勢。目前，已經有研究嘗試將此技術應用于鈣鈦礦材料系統中。然而，鉛鹵鈣鈦礦材料的高化學反應活性和相對較差的熱穩定性，限制了其能夠采用成熟的半導體制造工藝進行加工。近年來，研究者利用聚焦離子束（FIB）技術實現了高精度的加工和對微腔形狀與尺寸的精細控制，并成功制造出多種鈣鈦礦微納激光器。但高強度的離子注入可能會損害鈣鈦礦材料的固有結晶質量，從而導致一定的光學損耗，影響微納激光器的性能。此外，納米壓印光刻（NIL）技術作為一種高通量、低成本的光刻技術，目前已經有研究在有機-無機雜化鈣鈦礦的多晶薄膜上直接用熱納米壓印法進行圖案化。但對于具備高熱穩定性的純無機鈣鈦礦（如CsPbBr3），這種方法的適用性仍待進一步研究。相比之下，飛秒激光加工技術作為一種新的加工手段，具有高精度、良好的重復性、無需掩膜加工、靈活性、熱影響區小以及能夠加工多種材料的特性。因此，采用飛秒激光加工技術對鈣鈦礦材料圖案化，不僅可以提高加工效率，而且對鈣鈦礦材料的表面損傷和污染也較小。當然，值得注意的是，在實際的實驗過程中，飛秒激光加工微腔結構過程中仍存在一些技術問題，如加工過程中產生的表面雜質和加工精度受衍射極限影響等問題。在本文中，張龍研究員團隊進一步發展飛秒激光加工技術，成功實現了鈣鈦礦微納激光器陣列可控且可重復的高質量制備。

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最新進展

高質量鉛鹵鈣鈦礦單晶薄膜的生長利用化學氣相沉積法在云母襯底上制備了大尺寸鈣鈦礦單晶薄膜。研究不同生長條件，如反應溫度、壓強和反應時間，對薄膜的生長過程的影響，發現無表面懸掛鍵的云母襯底結合高溫低壓的生長環境，有利于實現大面積鈣鈦礦薄膜的生長。所得薄膜具備較高的結晶質量，其表面平整光滑，不存在晶粒結構和晶界，平均表面粗糙度僅為0.443 nm。此外，優越的光學性質也證實了該單晶薄膜的低缺陷密度。該氣相生長的鉛鹵鈣鈦礦超薄單晶薄膜展現出了出色的結晶質量和光學性質，為后續構建高性能的鈣鈦礦微納激光器提供了堅實的材料基礎。

圖2高質量鉛鹵鈣鈦礦單晶薄膜。（a）生長示意圖；（b-e）形貌表征；（c）光學性能表征。

鈣鈦礦微納結構的飛秒激光加工針對傳統微納加工工藝在鈣鈦礦微納結構加工方面的局限性，通過激光加工直寫技術，對大尺寸單晶薄膜進行高精度加工，以制造出用于單晶薄膜基鈣鈦礦微盤陣列。采用飛秒激光多周期、低功率的方式直接燒蝕大尺寸的鈣鈦礦單晶薄膜，最小加工線寬接近300 nm，可實現鈣鈦礦微盤陣列的高精度、化學清潔和可重復加工。制備的微盤結構陣列平均直徑為6 μm，尺寸誤差僅為0.1μm（其中還包括測量誤差），展現了優異的加工重復性。優良的圓形微腔結構和平滑無損的表面，也為實現低閾值激光器提供了很好的微腔基礎。

圖3鈣鈦礦微納結構的飛秒激光加工。（a）加工示意圖；（b）加工參數優化；（c-e）微盤腔結構形貌表征；（f）微盤尺寸統計分布。

單晶薄膜基鈣鈦礦微盤腔激射特性通過減小微盤腔的尺寸（6 μm-3 μm），可以增大模式間隔，減少增益區間內諧振模式數量，實現對激光模式數的調控。采集了直徑為3um的微盤的光致發光光譜，發射強度和半峰寬隨激發功率變化呈S型曲線，表明自發輻射到受激輻射再到飽和吸收的轉變，證明了激射的產生，獲得了低閾值（5.1 μJ/cm2）、窄半峰寬（0.09 nm）和高品質因子（Q~5981）的單模激光出射。此外，得益于飛秒激光加工的靈活性和可控圖案化，實現了不同波段單模激射以及作為像素點用于激光陣列顯示。

圖4單晶薄膜基鈣鈦礦微盤腔激射特性。（a）不同尺寸微盤激射譜；（b-c）單模激射特征分析；（e-f）不同波段單模激射以及作為像素點用于激光陣列顯示。

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未來展望

目前，基于自上而下加工工藝制備的光學微腔結構主要集中在二維平面結構。具有更高品質因子的真三維結構，需要進行復雜的步驟，例如疊層和鍵合，難以直接制備。飛秒激光直寫技術作為一種高精度、無需掩膜、具備三維加工能力的微納加工技術，已在光波導集成芯片、超表面結構色等領域得到了廣泛應用。然而，受激光散焦和材料非線性吸收等因素的影響，研究三維光學微腔結構仍然進展緩慢。在未來，研究團隊將繼續探索和優化加工工藝，以期實現三維光學微腔結構的制備，進一步基于鈣鈦礦材料的高度集成應用的發展。

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作者簡介

董紅星 研究員

中科院上海光機所

董紅星，研究員、博士生導師。研究工作主要聚焦微納結構光學微腔飛秒激光加工和超表面電磁波調控相關的基礎和技術應用，發展了系列新型微納結構微腔單模激光光源；此外，基于超表面對電磁波的調控相關成果已經成功應用于10余個尖端型號和國家重大工程任務，在《Nature Commun.》《Angew. Chem.》《Int. Edit.》等期刊發表學術論文90余篇。主持承擔各類國家級重要科研任務10余項；入選國家高層次人才，上海市領軍人才、上海市優秀學術帶頭人、上海市青年拔尖人才等。研究成果獲國防技術發明獎二等獎、陜西省科學技術二等獎、陜西高等學校科學技術一等獎以及中國光學十大進展。

張 龍 研究員

中科院上海光機所

張龍，研究員，博士生導師，中科院上海光機所副所長、中科院強激光材料重點實驗室主任。長期致力于光學功能材料研究，發展的系列紅外新材料已經獲得多領域重大應用，并裝備十余個國家重點型號。發表SCI期刊論文200余篇，獲國家高層次人才、GF科技“ZQ” “全國先進科技工作者”、科技部“中青年科技創新領軍人才”、 美國陶瓷學會“硅酸鹽技術創新領袖獎”、上海市青年科技杰出貢獻獎等。是首批科技部重點研發計劃項目、JKW重大基礎項目的首席科學家，國際玻璃學會（ICG）技術委員會執委、中國光學學會光學材料專委會主任。

飛秒激光直寫制備光纖加密標簽

飛秒激光3D打印光纖納米機械生物探針

關于期刊

International Journal of Extreme Manufacturing(中文《極端制造》），簡稱IJEM，致力于發表極端制造領域相關的高質量最新研究成果。自2019年創刊至今，期刊陸續被SCIE、EI、Scopus等20余個國際數據庫收錄。2023年JCR最新影響因子14.7，位列工程/制造學科領域第一。中科院分區工程技術1區，TOP期刊。

?? 期刊宗旨和欄目（點擊閱讀詳情）

期刊網址：

https://iopscience.iop.org/journal/2631-7990

期刊投稿：

https://mc04.manuscriptcentral.com/ijem-caep

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撰稿: 作者 編輯：范珂艷 審核：關利超

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