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作者

張博、王卓、譚德志、顧敏、岳遠征、邱建榮

機構

浙江大學、之江實驗室、上海理工大學、奧爾堡大學

Citation

Zhang B, Wang Z, Tan D Z, Gu M, Yue Y Z, Qiu J R. 2025. Focal volume optics for composite structuring in transparent solids. Int. J. Extrem. Manuf.7015002.

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https://doi.org/10.1088/2631-7990/ad8712

撰稿 | 文章作者

1. 文章導讀

隨著集成光學、微納光學、以及新型光學材料的迅速發展，微納結構已成為下一代光學元件的核心，可用于在不同維度上操控光。復合微納結構能夠以前所未有的自由度調控電磁波的狀態，從而實現立體顯示、光調制和數據存儲方面的創新，已經成為微納光子學和工程領域的研究前沿。目前，復合微納結構的生成主要依賴于復雜的多步驟片上微納加工工藝。通過簡捷普適的工藝在全無機透明電介質內實現不同類型微納結構的高通量快速制備是先進制造技術研究追求的目標。然而，由于缺乏指導性的物理機制而很少被探索。

近期，浙江大學光電科學與工程學院張博博士、王卓博士、邱建榮教授、之江實驗室譚德志研究員、上海理工大學顧敏教授，和丹麥奧爾堡大學岳遠征教授在SCI期刊《極端制造》（International Journal of Extreme Manufacturing, IJEM）上共同發表《面向透明固體內部復合結構化的焦體積光學》的研究論文，提出了一種利用超快激光激發焦區光場進行復合結構加工的方法，成功在多種透明固體中實現了高度集成且可控的自組織復合結構寫入。通過設計超快激光與物質的相互作用，能夠在焦點區域同時創建一對空間上相互耦合，但允許獨立操控的復合周期結構，其形貌特征可以通過調整焦區光場分布進行靈活操控。所生成的復合微納結構適用于多維信息集成、非線性衍射元件和多功能光學調制。這些結果從實驗上證實了在全無機透明介質內部一步高通量制備多維可控復合微納結構的可行性，拓展了對單束超快激光在透明固體材料改性方面的認識，有望建立超快激光微納制造的新方向，即用于透明介質內部復合結構化的焦體積光學。

關鍵詞

超快激光；透明固體；復合結構；焦區光場

亮點

長期以來，超快激光一直被用作點狀能量源來引發各種材料改性，焦點體積內光場的實際形貌和演化在很大程度上被忽視了。本研究揭示了超快激光與透明介質相互作用時激發的焦區內部三維光場，提出了焦體積光學復合加工方法。

在多種透明固體內部實現了高度集成、可控的復雜結構自組織一步生成，能夠以極高的效率同時制備空間上相互耦合，但操控上相互獨立的復合周期性結構。

闡明了單束超快激光在透明介質中誘導的不同類型周期結構之間的關系。為此前超快激光與物質相互作用研究中發現的各種多周期現象提供了統一的機理解釋。

本研究發現的焦區光場可以作為一種先進的加工工具，在各種無機透明介質中創建新穎微納光子器件。如何根據不同的應用場景利用、控制焦區光場，可能在未來會啟發大量研究工作。

2. 研究背景

微納結構顯著提升了光場操控的精度和靈活性，是構建集成光子元件的基礎和關鍵。其中，復合微納結構允許以更高自由度操控光場，有助于多功能微納光子元件的集成，在精密測量、立體顯示、光學傳感、數據存儲等領域具有重要應用前景。超快激光直寫技術具有三維材料選擇性改性能力，是透明介質內部集成光子元件的良好平臺。目前，利用傳統超快激光直寫方法進行復雜微納結構的高通量制備非常困難，這本質上受限于將焦區光場視為點狀能量源。理論上，通過對焦點區域微尺度空間光場進行更高水平的操控，可以實現復合微納結構的自組織一步生成。然而，由于復雜光響應和快速電離過程，確定和操控微納尺度焦點體積內高強度光與物質相互作用的微觀光場分布仍然是一個巨大的挑戰。本工作通過深入研究超快激光與物質相互作用光場衍化過程，實現了對超快激光-物質相互作用時的焦區體積光場的可視化和靈活操控，利用激發的自組織光場能夠一步將復合微納結構高速印刻于不同類型的透明電介質內部，在六維信息集成、非線性衍射元件、微尺度光調控等領域具有潛在應用價值。

3. 最新進展

在超快激光與透明電介質相互作用時，緊聚焦的超快激光可以通過誘導多光子電離激發大量自由電子，使得輻照區呈現準金屬態，對入射光產生擾動，從而在焦體積中建立散射場（圖1a）。入射光與散射光在焦體積內發生干涉，產生強烈的自組織三維體積光場（圖1b-i），該自組織光場可以作為理想的光學模具，在透明電介質內部的三維空間中選擇性修飾局部材料，產生周期~1 μm 的波長級周期性干涉圖案（PIPs，圖1b-ii），其空間形貌與焦區光場分布相吻合。與此同時，超快激光輻照激發的納米等離子體在局部場增強作用下各向異性生長，在PIPs內部生成周期~200 nm 的亞波長級納米光柵（NGs，圖1b-iii）。該過程允許在同一空間位置生成兩種不同類型的周期性結構，即自組織復合結構化加工（圖1b）。

圖1焦區光場衍化（a）和復合結構自組織一步生成（b）。

盡管 PIPs 和 NGs 在空間上相互耦合，但PIPs 和 NGs的結構取向分別受掃描方向和偏振方向的控制，可以被獨立操控（圖2a-f），同時改變激光掃描方向和偏振方向則可以協同調整 PIPs 和 NGs（圖 2g-i）。對PIPs進行單獨結構操控不會影響NGs的光調制效果（圖 2b, c）。因此，焦區光場能夠實現五維復合結構化加工（3D寫入、PIP 創建和 NG 創建），并在多個自由度（3D 空間坐標、掃描方向和偏振方向）獨立調控結構。與依賴特殊材料和復雜工藝實現復合微納結構制造的傳統加工原理不同，本文提出的復合結構一步生成策略是超快激光加工所固有的。

圖2XY平面中的復合結構調控和相應的光學特性。(a、d、g)復合結構的掃描電子顯微鏡 (SEM) 圖像。(b、e、h)光程延遲，以及 (c、f、i) 方位角。(a、b、c) 激光掃描方向連續變化，激光偏振方向固定。(d、e、f) 激光偏振方向連續變化，掃描方向固定。(g、h、i) 激光偏振和掃描方向連續變化。

根據焦區光場干涉模型，焦區光場的三維空間分布本質上是一系列雙曲面（相長干涉條紋CISs），每個雙曲面對應于特定干涉級，而所創建的 PIPs 繼承了焦區光場的結構特征。因此，通過控制干涉級就可以靈活操控PIPs空間形貌。例如，由于不同介質之間非線性光學吸收的差異，焦區光場中起主導作用的CISs不同，生成的 PIPs形貌也呈現出顯著差異（圖 3a-c）；即使在相同的介質中，也可以通過調整激光參數控制在復合結構生成中起主導作用的 CISs，從而形成不同形貌的PIPs（圖3d），為復合結構的操控奠定了基礎。

圖3基于焦區光場干涉的復合結構操控。(a) 在 La2O3-Nb2O5玻璃中創建的 PIPs（左）和模擬的正CISs（右）。(b) 在 La2O3-Al2O3 玻璃中創建的 PIPs（左）和模擬的負CISs（右）。(c) 在熔融石英中創建的 PIPs（左）和模擬的零級相長干涉（右）。(d) 通過改變激光掃描速度和寫入深度實現的參數驅動PIPs結構操控。

自組織焦區光場誘導復合結構一步生成可以作為一種高度通用的加工方法，能夠在多種類型的透明電介質中高效創建由PIPs和NGs構成的復合功能結構，包括但不限于石英玻璃、非常規玻璃、藍寶石、石英晶體、鈮酸鋰、鉭酸鋰和碳化硅等。根據復合結構的周期界面特征，可以將創建的復合結構分為四種類型：

type I：在結晶傾向較低的介質中形成，PIPs由缺陷富集區-玻璃基質周期性交替排列，如石英玻璃（圖 4a，e）

type II：在結晶傾向稍強的介質中形成，PIPs由微晶顆粒-非晶態基質周期性交替排列，如La2O3-ZrO2-Nb2O5 玻璃（圖4b）

type III：在結晶傾向更強的介質中形成，PIPs由多晶相-非晶態基質周期性交替排列，如La2O3- Ta2O5-Nb2O5 玻璃（圖4c，f）

type IV：在晶體中形成，PIPs由玻璃相-單晶基質交替排列，如石英晶體（圖4d，g）

根據焦區光場的三維特征，復合結構在三維空間中表現出多個周期（圖 4h），這也為此前報道的一系列奇特的多周期現象提供了統一形成的機制。

圖4焦區光場驅動復合結構生成的普適性。(a-d) SEM 圖像顯示由玻璃-缺陷 (a)、玻璃-微晶顆粒 (b)、玻璃-多晶相 (c)、單晶-玻璃相 (d) 組成的PIPs。(e) PIPs中氧元素分布映射。(f) 玻璃基質和多晶之間異質界面的高分辨率透射電子顯微鏡 (HRTEM) 圖像。(g)單晶基質和玻璃相之間的異質界面的 HRTEM 圖像。(h) 不同偏振激光寫入的復合結構的截面圖 (右)、側視圖 (中) 和俯視圖 (左)。P1、P2 和 P3 表示不同視圖中的PIPs和NGs的周期。

由PIPs和 NGs構成的復合結構在微納光子學等領域具有潛在應用前景。利用PIPs和NGs相互解耦的光學特性可以實現六維信息復用（圖5a-c），能夠應用于多維光學防偽和信息加密。自組織焦區光場激發過程的高度通用性使其可以直接在各種基質材料中刻寫人工光子結構，從而充分利用光學介質的優異性能制備多功能集成光學元件。本文演示了可同時進行頻率轉換和光束整形的非線性錐透鏡（圖5d-f）和同時具有偏振與頻率選擇性的光子晶體調制器（圖5g，h）。與傳統光刻方法制備的光學元件相比，嵌入透明電介質中的全無機光學元件具有高穩定性、超長使用壽命，以及在各種極端環境下工作的能力?？梢灶A見，焦區光場賦能的材料改性方法將為測量、傳感、信息處理、片上光調制等多個前沿應用提供極具潛力的平臺。

圖5 復合結構的應用。(a) 多維信息集成示意圖。(b) NGs的光學延遲和方位角。(c) PIPs的方向特征，白色箭頭表示激光掃描方向。(d) 由復合結構制成的非線性衍射錐透鏡示意圖。(e) 直徑約6 mm的非線性平面錐透鏡光學圖像。(f) 非線性錐透鏡產生的二次諧波貝塞爾光束。(g) NGs的偏振選擇性。（h）PIPs的波長選擇性。

4. 未來展望

綜上所述，本研究從理論上提出并通過實驗證明了透明介質內部復合結構一步生成的可行性，其中焦點體積中的光場可以作為壓印復合結構的光學模具，誘導基質材料的多維度修飾。透明介質中超快激光激發的焦區光場表現出精細的空間分布，可以通過多種方法進行靈活操控。生成的復合結構在多維存儲、信息防偽加密、和多功能光子器件等多個前沿領域具有潛在應用價值。未來，將該方法與空間光調制技術、新型光電材料和智能路徑規劃方法相結合，有望開發一種高度通用的高通量復合結構加工策略，在各種透明介質中按需制備全無機功能光子元件，助力下一代片內集成微納光學系統的開發。

5. 作者簡介

張博

浙江大學

張博，浙江大學光電科學與工程學院助理研究員，2021年畢業于浙江大學，獲光學工程博士學位，香港理工大學電氣工程系訪問學者，主要研究方向為超快激光與物質相互作用、微納制造、先進光存儲等，近年來，以第一/通信作者在《Advanced Materials》《Light Science & Applications》《ACS nano》《Laser & Photonics Reviews》等期刊發表學術論文10余篇，獲批國家發明專利3項，主持國家自然科學基金青年項目、國家資助博士后研究人員計劃（B類）、博士后科學基金面上項目。

譚德志

浙江大學

譚德志，之江實驗室研究員/PI，浙江大學博士生導師，國家級高層次青年人才。獲得中國硅酸鹽學會青年科技獎、浙江省自然科學二等獎等。成果入選科技部2022年度中國科學十大進展及2022中國光學十大進展。以第一/通訊作者在《Science》《Advanced Materials》《Light Science & Applications》《ACS Nano》等期刊發表論文50余篇。曾在日本京都大學（JSPS特聘研究員）、韓國基礎科學研究所、新加坡南洋理工大學、加拿大蒙特利爾工學院等單位從事研究工作。擔任中國激光雜志社、《Ultrafast Science》《硅酸鹽通報》等青年編委。

邱建榮

浙江大學

邱建榮，浙江大學求是特聘教授，博士生導師。國家高層次人才，美國光學學會Fellow，美國陶瓷學會Fellow，世界陶瓷科學院院士。主要從事超快激光與物質相互作用、玻璃與光纖材料、非線性與發光材料等研究，成果入選2022年度中國科學十大進展，中國光學十大進展，曾獲美國陶瓷協會G. Morey獎、國際Otto-Schott研究獎、日本陶瓷協會學術獎，在《Science》《Nature Photonics》《Nature Communications》《Advanced Materials》等期刊發表論文500余篇，SCI他引30000余次。

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關于期刊

International Journal of Extreme Manufacturing(《極端制造》），簡稱IJEM，致力于發表極端制造領域相關的高質量最新研究成果。自2019年創刊至今，期刊陸續被SCIE、EI、Scopus等20余個國際數據庫收錄。JCR最新影響因子16.1，位列工程/制造學科領域第一。中科院分區工程技術1區。入選中國科技期刊卓越行動計劃二期英文領軍期刊。

期刊網址：

https://iopscience.iop.org/journal/2631-7990

http://ijemnet.com/

期刊投稿：

https://mc04.manuscriptcentral.com/ijem-caep

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撰稿:作者 編輯：梁煜 審核：范珂艷 關利超

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