1927年9月10日，正是農歷中秋節。那天，毛澤東從瀏陽脫險來到銅鼓。在團部駐地肖家祠召開的排以上干部會上，陳伯鈞聽了毛澤東號召舉行秋收起義的講話。會后，毛澤東又親切地詢問了陳伯鈞的年齡、籍貫和經歷。

此后，獨立團正式改編為工農革命軍第一軍第師第三團。陳伯鈞任該團第三營第六連第一排排長。第三團的任務是協同第一、二團打下平江、湖陽、會攻長沙。前委書記毛澤東直接領導第三團行動。

9月11日，陳伯鈞隨軍挺進瀏陽白沙鎮。第三團兵分三路，擊潰一營敵軍和當地挨戶團，打死打傷敵軍十余名，擊斃敵連長一名，首戰告捷。毛澤東稱贊他們旗開得勝，馬到成功。

9月12日下午，陳伯鈞隨三團繼續西進，攻打瀏陽東門市。是役擊斃敵排長，守敵潰逃達滸。三營營部駐圍山書院，各連分做群眾工作。團長蘇先駿因連戰皆捷，驕傲自滿，不聽毛澤東的意見，未在制高點設了望哨，結果敵人從平江調來兩個團，分兩路包圍工農革命軍，占領了羊牯腦制高點。陳伯鈞所在的三營配合一營在羊轱腦兩側拼命反攻，激戰六小時，最后因傷病員太多，又遭敵入機槍猛烈射擊，只得轉移到上坪。

毛澤東在上坪召開三團干部會議，得知第一團進軍長壽街，因遭到叛變的第四團邱國軒部的偷襲而失敗，第二團攻克瀏陽后被圍，大部傷亡、失散。攻打長沙的計劃已不能實現，遂決定通知一團速來會臺，并親率第三團退向銅鼓的排埠。

9月19日，陳伯鈞和第三團隨毛澤東進軍文家市，接著盧德銘率第一團也來會合。毛澤東在文家市里仁學校召開前委擴大會議，說服師長余酒渡，放棄攻打瀏陽、長沙的計劃，決定向湘贛邊界地區退卻。

9月20日，毛澤東和盧德銘率一、三兩團離開文家市南進。途經萍鄉蘆溪，又一次遭到敵人伏擊，盧德銘英勇犧牲，后衛第三團遭到很大損失，僅陳伯鈞所在的第三營在營長伍中豪帶領下沖出重圍，追上第一團，趕到永新縣，參加了著名的三灣改編。

在三灣，工農革命軍縮編為第一軍第一師第一團，僅有三兩個營。陳伯鈞雖患虐疾，經張子清、游雷程推薦，仍擔任了三營八連一排排長，還一度代理連長。

10月3日，部隊到達寧岡的古城，陳伯鈞參加了前委召開的擴大會議。毛澤東在會上總結了秋收起義的經驗教訓，決定在井岡山建立留守處，并爭取袁文才、王佐領導的兩支農民武裝。

部隊到酃縣水口后，毛澤東派游雪程、徐彥剛、陳伯釣上井岡山，去做團結改造袁文才部的工作。出發前，毛澤東在水口朱家祠找他們促膝談心，要他們充分認識爭取這支武裝的重要性，注意搞好團結。當天，陳伯鈞等隨袁部交通離開水口，經過三天行軍，到達茅坪步云山。

袁部平時分散活動，陳伯鈞等到職后，集中在步云山練兵。不久，毛澤東也到茅坪養腳傷，并進行調查研究。他經常找袁文才和陳伯鈞等談心，還到練兵場上檢查戰士們的軍事訓練，講《封神榜》的故事，鼓勵大家學土行孫和哪吒上天入地、能打能走的本事。在毛澤東的親自指導和陳伯鈞的努力下，袁部很快走上正規，并接受了作戰任務。陳伯鈞率一個排負責維護井岡山同茶陵前方的交通聯絡，掩護和接送來往的傷病員和工作同志。

12月，陳伯鈞帶一個班，護送毛澤東去茶陵找主力部隊。出發第一天走了八七十里，夜宿茶陵坑口圩。次日，一班戰士先回井岡山，只留陳伯鈞和毛澤覃等毛澤東同行。大約離縣城二三十里，前方傳來機槍和步槍聲。毛澤東決定在離城五六里的小村子住下，由赤衛隊派人到城邊偵察。晚上大家輪流放哨，毛澤東和陳伯鈞值下夜班，以應付緊急情況。天剛亮，偵察員回來報告說，茶陵城東門通井岡山的浮橋被拆掉了，敵人尚未進城，而我軍卻向南撤退。

毛澤東判斷情況有變，決定馬上追趕部隊。陳伯鈞說：“我打掩護，你們往前走!”趕到水口，天已黃昏，終于追上了正在休息的部隊。當晚,毛澤東召集會議,討論部隊行動方向問題,爭論很激烈。毛澤東命令部隊折同井岡山，向寧岡市開拔。散會后，毛澤東交給陳伯鈞一封信，要他連夜走小路趕回市，送交中共永新縣委。隨后，毛澤東帶著大部隊返回礱市，召開了全體黨員大會，處理了團長陳皓(舊軍官)等企圖把部隊拖去投靠方鼎英的事件。

毛澤東總結這個事件的經驗教訓，決定成立工農革命軍教導隊，任命呂赤為隊長，陳伯鈞為副隊長兼黨支部書記。毛澤東很關心教導隊的成長，經常抽空給教導隊上課，聽取陳伯鈞等的軍訓工作匯報。

1928年1月，工農革命軍攻打遂川時，陳伯鈞等率教導隊負責押運勝利品和俘虜。二月攻打寧岡縣城(新坡)，教導隊負責攻打西門。三月初，工農革命軍應湘南特委的要求，調往湘南。陳伯鈞隨部隊到達酃縣,全軍按毛澤東的主張，在中村整訓后，在酃縣、桂東一帶打土豪、分田地，作群眾工作。

1928年4月，陳伯鈞從教導隊調到第一團第一營第一連工作。為了接應朱德、陳毅率領的南昌起義余部和湘南暴動的農軍，陳伯鈞隨毛澤東、張子清在酃縣參加阻擊戰和掩護戰。途中遇到不少困難，特別是山桂東向汝城的一段路，幾乎每天都要與地主武裝打幾仗。

攻打汝城時,遭到敵人猛烈反撲,陳伯鈞等奉命率第一連保衛團部。他們根據團長張子清的命令，跑步前進，迅速通過一條干涸的小河，沿著河邊向敵人側翼攻擊，打敗了敵人的反撲。

在酃縣戰斗中，敵人追兵有三個團，張子清帶領第一團側擊來犯之敵，并親率陳伯釣所在的第一營，搶先占領酃縣縣城和城北的高地堵擊敵人。第一連在陳伯鈞帶領下積極參戰，打敗了敵入十多次沖鋒，堅持了兩三天，勝利完成掩護任務。

在毛澤東率部接應和掩護下，4月下旬，朱德、陳毅率領的部隊到達寧岡礱市，兩支革命軍隊勝利會師。

5月4日，在礱市召開會師慶祝大會，正式宣布成立工農革命軍第四軍(六月改稱工農紅軍第四軍)。陳伯鈞所在的第一團改稱第十一師第三十一團，陳伯鈞任第一營第一連連長。