成功拍下“高清靚照”
解開困擾該領域多年的難題
近日
華南理工大學林志偉教授團隊
取得重要研究進展
他們通過改進高分辨液相原子力顯微鏡技術
首次揭開了DNA在單壁碳納米管(SWCNTs)上
纏繞構象的神秘面紗
明確了特定 DNA 能在 SWCNTs 上
形成有序的左旋纏繞構象
揭示了DNA為SWCNTs賦能的分子機制
為相關科研領域打開了一扇新大門
霧里看花——
一場持續20余年的挑戰
單壁碳納米管(SWCNTs)
憑借其卓越的電學、光學及力學性能
廣泛應用于電子器件、光學儀器、
疾病檢測、能量儲存等領域
但是,常規SWCNTs中包含幾十上百種不同手性的組分。科研人員需要采用DNA這一工具,將它當作一把把特制的 “鑰匙”,來分選單一手性的 SWCNTs。通過DNA與SWCNTs的復合,形成具有獨特性能的復合物,在生物傳感、疾病檢測、智慧農業和量子材料等領域展現了巨大的應用潛力。
遺憾的是,DNA在SWCNTs上的具體構象一直未能被揭示。相關研究自2003年開始進行,但始終未能取得突破性進展。看不清長什么樣子,人們就沒法深入理解DNA給SWCNTs “賦能” 的機制。要想進一步設計出能分選單一手性 SWCNTs 的 “可識別 DNA 序列”,還有高性能生物傳感器,更是成了空想。
此前,高分辨液相原子力顯微鏡(AFM)是破解這一難題的最可行辦法之一,可它也面臨著不少挑戰。首先,DNA 是纏繞在 SWCNTs 的曲面外壁上的,使其結構變得非常復雜、難以探測。而且AFM 探針的曲率半徑,比 DNA 的特征結構大很多,這也大大增加了探測難度。此外,DNA 和 SWCNTs 在壓力下都會變形,AFM 探針輕輕一壓,哪怕只有微小的變形,DNA 的真實結構特征就看不清了。
向左,向右?——
“高清靚照”讓細節一覽無遺
為了解決這些難題
林志偉教授團隊采用了極軟的探針
以小振幅、高頻率
對探針施加給樣品的力進行精準調節
成功避免DNA-SWCNTs形變
從而獲得高分辨率的DNA構象信息
首次在實驗上實現了DNA-SWCNTs結構的精確解析
DNA在單壁碳納米管上有序纏繞結構的構筑和表征
團隊使用該方法,對一種典型的DNA-SWCNT復合物樣本進行了結構解析,并用冷凍電子顯微鏡進行了驗證,獲得了一致的驗證結果。值得注意的是,冷凍電子顯微鏡無法確定螺旋結構是左旋還是右旋,然而團隊采用的新方法,卻可以清晰地揭示螺旋結構的旋向特征,給纏繞在SWCNT上的DNA拍下了完美的“高清靚照”。
乘勝追擊——
設計出具有特定性能的傳感器
研究還發現
經過可識別序列提純的DNA-SWCNTs復合物
在生物傳感領域性能優異
例如,團隊采用三個具有不同螺距的DNA-SWCNTs,對多巴胺等四種神經遞質進行了傳感實驗,發現螺距越大,在神經遞質體系中產生的響應就越強,靈敏度就越高。實驗進一步發現,高靈敏度的傳感器并不一定具備更強的分辨能力,反而是具有適中螺距的傳感器能夠顯著區分四種神經遞質。這些實驗結果凸顯了DNA-SWCNTs在傳感領域的獨特性和巨大潛力。
基于精確的結構解析,團隊乘勝追擊,建立了氫鍵網絡模型(HBN),從機理上揭示了為什么DNA能夠在SWCNTs上有序纏繞。根據這一理論模型,團隊首次實現了理性設計DNA序列,并將其用于分離目標手性SWCNTs和設計具有特定性能的傳感器。
該成果以“Understanding DNA-Encoded Carbon Nanotube Sorting and Sensing via Sub-nm Resolution Structural Determination”為題發表在Science Advances上。華南理工大學前沿軟物質學院博士生李依濃為第一作者,林志偉教授為主要通訊作者,華南理工大學為第一通訊單位。相關工作得到了國家重點研發項目,國家自然科學基金,廣東省、廣州市相關項目,以及小米基金會的支持。
成果鏈接
https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adt9844
華南理工大學 學生記者團
文:前沿軟物質學院
圖:科研團隊提供
微信編輯:鮑恩
初審:鮑恩
二審:盧慶雷
終審:鄒浩
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郵箱:hgxcb@scut.edu.cn
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