近日，北科大新金屬材料全國重點實驗室陳克新研究員與合作者在材料領域國際頂刊《Nature Materials》上發表重要研究成果，在氧化物材料缺陷結構調控領域取得新的突破，北京科技大學為論文第一單位和通訊單位。

作為氧化物材料中的關鍵缺陷之一，氧空位對金屬氧化物的性質與功能具有顯著影響。得益于對氧空位的有效調控，許多氧化物材料可以表現出獨特和優異的性能，如超導、快速氧離子傳導、高效催化等。當前，學者們對于在顆粒表層以及薄膜材料中制備有序氧空位已經開展了廣泛深入的研究，開發了多種構筑氧空位的手段，包括利用熱激勵（如氫化處理、退火處理等）或外場激勵（如電場調控）等。然而，如何在宏觀氧化物塊材中構筑穩定的有序氧空位結構始終是一項巨大的挑戰。這一難題的突破將有望推動金屬氧化物材料在能源、環境等領域的創新應用。

陳克新研究團隊與合作者提出了一種簡單且高效的有序氧空位構筑策略——通過將熱激活與施加電場相耦合（即ET處理），成功地在SrAl2O4、TiO2等氧化物材料中獲得了有序的氧空位結構。研究團隊通過先進的積分差分相位襯度（iDPC）成像技術和密度泛函理論（DFT）計算，揭示了有序氧空位的形成及電場對有序氧空位形成的促進機制。對于SrAl2O4晶體，在預先存在同位置氧空位的情況下，施加電場后，8個晶格氧中O8位置氧空位的形成能最低。同時，在電場的作用下，材料從無序氧空位構型到有序氧空位構型的結構轉變能壘顯著降低（當施加 0.01 V/? 的電場時，能壘降低40 meV）。得益于有序氧空位的形成，ET處理后的SrAl2O4材料獲得了具有更優能級分布的高濃度陷阱能級，能級主要分布從初始的0.65 eV附近降低至0.55 eV -0.61 eV。有序氧空位帶來的能級優化使得SrAl2O4材料的長余輝發光性能得到顯著提升，其在激發停止1小時后的余輝強度達83 mcd/m2，是未經過處理的對照樣品的3.6倍。

通過高效便捷的ET處理工藝在SrAl2O4中構筑有序氧空位結構

ET處理后SrAl2O4樣品的長余輝發光性能

此外，該ET處理工藝還表現出了很強的普適性，可成功在其他氧化物體系（如TiO2，ZrO2，WO3和VO2）中制備有序氧空位結構，顯著提升其應用性能。例如，作為鋰離子電池中常用的電極材料，TiO2在ET處理后所具有的有序氧空位結構顯著促進了電極的電荷存儲動力學，同時提供了更多的鋰離子遷移空間和存儲位點。因此，ET處理后的TiO2表現出了高達311 mAh/g（在0.2 A/g電流密度下）的比容量，是商業TiO2的2倍以上（約為150 mAh/g）。

該研究為氧化物材料的缺陷結構調控提供了一個有效的新思路，通過簡單的電場與熱激活耦合的方法，將多種能量饋入方式結合，解決了在塊體材料中構筑有序氧空位的難題，為宏觀塊材的功能化調控和應用提供了重要途徑。相關成果以“A facile approach for generating ordered oxygen vacancies in metal oxides”為題發表在材料領域國際頂級期刊《Nature Materials》上。我校為該論文的第一作者單位及通訊單位。中國人民大學袁軒一教授、清華大學田兆波博士（現為杭州電子科技大學特聘研究員）、清華大學鄒明初博士（現為美國休斯頓大學博士后研究員）為共同第一作者，清華大學劉光華副教授為共同通訊作者。甬江實驗室、中國科學院物理研究所、伊利諾伊大學芝加哥分校、浙江大學為該論文的合作單位。

陳克新，北京科技大學研究員、二級教授、博士生導師，新金屬材料全國重點實驗室執行主任，國家百千萬人才工程有突出貢獻中青年專家，國務院政府特殊津貼專家。1997年從北京科技大學博士畢業后歷任清華大學材料系講師、副教授、教授，2004-2024年任職于國家自然科學基金委員會，2024年起就職于北京科技大學新金屬材料全國重點實驗室。兼任中國硅酸鹽學會副秘書長，《材料研究學報》、《硅酸鹽學報》、《科學通報》、Journal of Materiomics 等期刊編委。主要從事高性能陶瓷材料研究，曾作為最年輕的項目負責人承擔“十五”首批國家 863 項目。迄今在 Science（第一通訊作者2篇）、Advanced Materials、Advanced Functional Materials、Journal of the American Ceramic Society等期刊發表論文 200 多篇，其中受邀撰寫綜述論文 8 篇，出版專著 4 部，授權國家發明專利 30 余項。尤其率先研制出“室溫塑性陶瓷”，實現陶瓷材料的室溫壓縮塑性和拉伸塑性，為解決陶瓷室溫脆性這一世界性難題奠定了理論和實驗基礎。研究工作引起國際材料領域的廣泛關注，掀起了全球塑性陶瓷研究的熱潮，被 Science，Nature，Nature Materials 等期刊作為亮點工作進行專題評述，并被美國麻省理工科技評論、英國皇家化學會、美國 Phys.org 網站、《科學通報》等著名學術刊物和媒體評價為“突破性成果、在陶瓷材料發展史上具有里程碑意義”。

本文來自：北京科技大學

近期會議推薦