微型磁驅(qū)柔性器件對于微創(chuàng)醫(yī)療、柔性智能電子器件和微型機(jī)器人技術(shù)的發(fā)展和應(yīng)用至關(guān)重要。盡管其相關(guān)應(yīng)用研究以取得諸多突破，但目前的磁疇編程技術(shù)依舊強(qiáng)烈依賴基于模板的順序制造工藝，限制了微型器件的制造精度、操控靈活度、批量制備效率和響應(yīng)一致性等關(guān)鍵指標(biāo)，無法滿足微機(jī)器人對精確操控與集群控制等需求。

Image credit: Shan-Gang Wei（魏山剛，攝影師）

據(jù)探索前沿科技邊界，傳遞前沿科技成果的X-robot投稿，在國家自然科學(xué)基金、香港研究資助局等項目支持下，西安交通大學(xué)、香港城市大學(xué)及德國馬普智能系統(tǒng)研究所聯(lián)合團(tuán)隊在磁控軟體機(jī)器人的高精度批量制造領(lǐng)域取得關(guān)鍵性進(jìn)展，提出了一種仿琥珀的無模板磁疇編程策略，利用溫度變化觸發(fā)干凝膠-LIG-PDMS異質(zhì)薄膜中的應(yīng)力誘導(dǎo)三維形狀變形，結(jié)合聚乙二醇（PEG，4000）的液-固相變（65°C）對變形后三維微結(jié)構(gòu)進(jìn)行無模板封裝并在1.8T強(qiáng)磁場中飽和充磁，實現(xiàn)了20μm分辨率的可編程三維磁化與秒級加工效率，大幅提高了微型磁控器件的編程精度與制造效率。

近日，相關(guān)研究成果已以《Template-Free 3D Programmable Magnetization of Soft Millirobots Induced by Interlayer Stress》為題，發(fā)表于《美國國家科學(xué)院院刊》（Proceedings of the National Academy of Sciences, PNAS, Direct Submission）。西安交通大學(xué)物理學(xué)院青年教師韓捷博士和港城王水澄博士為論文并列第一作者，德國馬普智能系統(tǒng)研究所Metin Sitti院士、香港城市大學(xué)董立新教授和鄭志強(qiáng)博后為論文通訊作者。

這是該團(tuán)隊繼2023年在《Advanced Science》、2024年在《PNAS》發(fā)表系列論文之后，在“干凝膠-激光誘導(dǎo)石墨烯-磁彈性體”這一異質(zhì)材料體系基礎(chǔ)上開展的第三項代表性工作，構(gòu)成了微型軟體機(jī)器人制造研究的“層間應(yīng)力三部曲”。這一次，他們用“層間應(yīng)力+琥珀啟發(fā)”的原創(chuàng)策略，破解了高精度磁疇編程與高通量微結(jié)構(gòu)制備之間的矛盾，真正實現(xiàn)了無需模具、無需組裝的三維磁性結(jié)構(gòu)一體化加工，讓微米級的磁控機(jī)器人能夠批量且精準(zhǔn)地“生成”。

圖1 層間應(yīng)力輔助三維磁疇無模板編程示意圖

▍三維磁疇編程全新范式：丟掉模板，寫入形變

當(dāng)前微型磁控機(jī)器人主流的磁編程方式主要依賴于兩類工藝流程：①模板誘導(dǎo)磁化：結(jié)構(gòu)必須先“被折好”，再去磁化，精度受限，難以微型化，且制備效率較低；②磁場輔助3D打印：容易造成非飽和磁化，磁響應(yīng)力不足。

聚焦上述微尺度高效制備與高精度磁疇編程難題，團(tuán)隊提出的“無模板三維磁疇編程”策略完全打破了這一限制。他們使用溫/濕敏干凝膠在激光誘導(dǎo)石墨烯（LIG）和磁彈性體（PDMS-NdFeB，mPDMS）之間構(gòu)建層間應(yīng)力：將結(jié)構(gòu)浸入65°C下液態(tài)PEG中，干凝膠層因失水收縮，引發(fā)結(jié)構(gòu)自發(fā)彎曲變形；隨后降至室溫冷卻固化，PEG“如琥珀般”凍結(jié)精細(xì)三維形態(tài)；再用1.8T強(qiáng)磁場進(jìn)行飽和磁化，使磁疇按目標(biāo)形態(tài)分布；最終水洗去除水溶性PEG及干凝膠層，獲得的磁彈性體結(jié)構(gòu)即具備精確三維磁響應(yīng)能力。全過程不依賴任何模具和裝配過程，實現(xiàn)了毫米級結(jié)構(gòu)的高精度、批量化成型與飽和磁化。

其中，利用LIG層內(nèi)部互聯(lián)的三維孔洞結(jié)構(gòu)及優(yōu)異的導(dǎo)電特性，以其作為多孔柔性電極進(jìn)行藻酸鹽水凝膠電沉積，從而實現(xiàn)基于微尺度機(jī)械鎖定（mechanical interlocking）的超親水凝膠層與超疏水mPDMS層穩(wěn)固互聯(lián)。避光干燥24h后得到具有秒級響應(yīng)速度的溫/濕度響應(yīng)異質(zhì)材料。隨后通過精細(xì)調(diào)控飛秒/皮秒激光脈沖能量等參數(shù)，可對異質(zhì)材料逐層切割與定域移除（Z向分辨率2μm，X/Y向分辨率20μm），從而實現(xiàn)了層間應(yīng)力的定域/定向可編程調(diào)控及微尺度器件一體化成型。

圖2 基于層間應(yīng)力誘導(dǎo)的三維磁疇編程工藝

聚乙二醇（PEG，4000）具有低液固相變溫度（53-58°C）與水溶性的優(yōu)點，受琥珀可保存上億年前生物精細(xì)三維形貌這一自然現(xiàn)象的啟發(fā)，團(tuán)隊以PEG為“松脂”，將層間應(yīng)力編程后的二維柔性微器件置于液態(tài)PEG（65°C）中，在溫度和PEG強(qiáng)吸水性協(xié)同作用下誘導(dǎo)層間應(yīng)力并驅(qū)動柔性微器件變形為預(yù)設(shè)三維結(jié)構(gòu)。得益于層間應(yīng)力的原位驅(qū)動優(yōu)勢，我們可將各種設(shè)計的微器件批量放入PEG中并降溫固化，無需設(shè)計模板及手動精細(xì)操作。且固定后樣品可統(tǒng)一置于1.8T強(qiáng)磁場中進(jìn)行飽和磁化，極大提升了柔性微器件的磁疇編程精度、批量制備效率與批次一致性。最終，將樣品置于去離子水中攪拌/超聲以溶解PEG并去除干凝膠層，從而完成磁驅(qū)微器件制備。

（聚乙二醇液-固相變鎖定柔性微器件實驗視頻）

▍磁化性能表征：揭示應(yīng)力分布與磁疇編程關(guān)聯(lián)

為了實現(xiàn)對多層結(jié)構(gòu)三維形變的精確編程，研究團(tuán)隊首先測試了典型條帶結(jié)構(gòu)在不同溫度下的響應(yīng)（圖3A）。實驗發(fā)現(xiàn)，溫度升高加快了干凝膠的失水收縮，顯著增強(qiáng)了結(jié)構(gòu)的應(yīng)變與應(yīng)力，從而提高了變形程度。在60℃條件下不同干凝膠覆蓋比例的條帶測試結(jié)果表明（圖3B），可通過調(diào)干凝膠整覆蓋面積精準(zhǔn)控制彎曲角度。

在面內(nèi)充磁后，條帶結(jié)構(gòu)的彎曲角度隨磁場強(qiáng)度增加而增大，并在超過50mT時趨于飽和（圖3C）。為探索溫度與磁場兩種機(jī)制下的形變關(guān)系，研究設(shè)計了七種不同干凝膠覆蓋比例的固定端結(jié)構(gòu)（圖3D），發(fā)現(xiàn)磁疇分布與溫度誘導(dǎo)形變角度高度一致，彎曲角范圍從18°到352°。有趣的是，溫度驅(qū)動主要實現(xiàn)單向形變，而磁場驅(qū)動則可根據(jù)磁疇方向?qū)崿F(xiàn)雙向形變。當(dāng)溫度誘導(dǎo)彎曲角小于180°時，磁驅(qū)動形變與之基本一致；但由于磁疇的雙極性，磁致彎曲角通常不超過180°。而一旦溫度誘導(dǎo)形變超過180°，磁驅(qū)動形態(tài)會從半圈彎折過渡到波浪形結(jié)構(gòu)（圖3E），反映出兩種驅(qū)動方式之間的互補(bǔ)性與耦合特征。

圖3 應(yīng)力設(shè)計與磁疇編程的設(shè)計與表征

▍寫入的不只是形變，還有“編碼”

通過可編程激光圖案化，團(tuán)隊能夠在材料表面逐層寫入磁響應(yīng)/非響應(yīng)區(qū)域：①利用飛秒/皮秒激光定域移除局部磁性層；②用激光切痕編程干凝膠層的應(yīng)力分布，調(diào)控微結(jié)構(gòu)三維形態(tài)；③通過溫度激活預(yù)設(shè)的層間應(yīng)力，產(chǎn)生自發(fā)形變。最終，這種空間分布的“應(yīng)力+磁疇”就成了形變的“程序語言”，允許機(jī)器人在磁場中完成雙向彎折、波浪形態(tài)、彈出結(jié)構(gòu)（Pop-up）等復(fù)雜響應(yīng)動作。為展示層間應(yīng)力輔助編程的強(qiáng)大能力，研究團(tuán)隊在溫度與磁場驅(qū)動形變規(guī)律的基礎(chǔ)上設(shè)計了多種二維圖案結(jié)構(gòu)，包括短軸螺旋、雙短軸及其局部變體。實驗與有限元仿真高度一致，均表現(xiàn)出可預(yù)測的三維變形。其中，當(dāng)溫度誘導(dǎo)彎曲角超過180°時，磁疇分布出現(xiàn)轉(zhuǎn)折點，波形曲率精確復(fù)現(xiàn)溫度誘導(dǎo)形態(tài)。

圖4 復(fù)雜條帶結(jié)構(gòu)編程及勻強(qiáng)磁場驅(qū)動變形

▍主被動變形協(xié)同，驅(qū)動環(huán)結(jié)構(gòu)拓寬設(shè)計維度

由于干凝膠僅涂布于異質(zhì)材料單側(cè)，且層間應(yīng)力以收縮模態(tài)為主，致使二維到三維的變形方向受限，限制了機(jī)器人結(jié)構(gòu)設(shè)計的靈活性。為實現(xiàn)雙向變形，研究團(tuán)隊在目標(biāo)結(jié)構(gòu)外圍引入了輔助“彈出環(huán)”設(shè)計（Pop-up ring）。該環(huán)可引導(dǎo)結(jié)構(gòu)向上或向下變形，移除后中心區(qū)域仍可保持被動變形，從而補(bǔ)齊了設(shè)計工具箱最后一環(huán)。在“螞蟻結(jié)構(gòu)”中，中心結(jié)構(gòu)被主動解耦，三對腿分別由干凝膠和彈出環(huán)驅(qū)動，實現(xiàn)上下異向彎曲，模擬真實步態(tài)。其中，彈出環(huán)由交替排列的干凝膠覆蓋區(qū)域（主動）與移除（被動）區(qū)域組成，通過應(yīng)力傳導(dǎo)形成反向彎折，實現(xiàn)結(jié)構(gòu)中局部區(qū)域的精準(zhǔn)控制。

圖5 基于剪紙結(jié)構(gòu)的磁疇編程與三維驅(qū)動變形

研究還進(jìn)一步展示了用于加密信息的“磁響應(yīng)元胞陣列”（元胞尺寸300×900μm）：結(jié)構(gòu)平時看似無序，當(dāng)遇磁場時立刻顯現(xiàn)“M”、“P”、“I”或“星形”字樣，旋轉(zhuǎn)磁場變化時，信息再次“隱去”——磁場控制下的信息隱藏與再顯在亞毫米級柔性結(jié)構(gòu)中被實現(xiàn)，體現(xiàn)了所開發(fā)的磁疇編程工藝的高精度、高效率與高響應(yīng)一致性。

圖6 超結(jié)構(gòu)中信息的圖案化磁存儲

▍“選區(qū)磁響應(yīng)”助力柔性微機(jī)器人高效移動

為展示所提出的無模板磁疇編程策略的優(yōu)越性，研究團(tuán)隊設(shè)計并制備了一款具備高效行走能力的多足軟體機(jī)器人（圖7）。其主體采用非磁性材料構(gòu)成，左右相鄰的腿部則被編程為相反的磁化方向，在交變磁場下可實現(xiàn)精準(zhǔn)控制，模仿爬行步態(tài)運(yùn)動。

機(jī)器人的結(jié)構(gòu)由三類區(qū)域組成：干凝膠區(qū)用于溫度誘導(dǎo)變形，去除干凝膠后的LIG區(qū)用于激光圖案化，純PDMS區(qū)則抑制磁響應(yīng)，便于區(qū)域功能調(diào)控。制造過程中引入“彈出環(huán)”實現(xiàn)異向形變，使各腿可選擇性向上和向下彎折，并通過有限元仿真輔助設(shè)計（圖7A）。最終結(jié)構(gòu)僅保留中央機(jī)器人區(qū)域，非磁性本體有效減少在梯度磁場中的阻力。

在120 mT均勻磁場下，機(jī)器人兩側(cè)腿分別上翹與下壓，實現(xiàn)協(xié)調(diào)步態(tài)。相比傳統(tǒng)需多步組裝或基于定制模板的加工方式，本工作中通過激光直接加工，僅需數(shù)秒即可完成復(fù)雜結(jié)構(gòu)制造，真正實現(xiàn)了無模板、高精度、批量化的磁控軟體機(jī)器人快速制造。

圖7 磁控微型爬行機(jī)器人的編程制造與運(yùn)動測試

▍展望未來：納米尺度、智能協(xié)作、醫(yī)療場景

論文共同通訊作者鄭志強(qiáng)博士表示，團(tuán)隊的系列工作從理論和工藝角度詳細(xì)揭示了該體系的物理場響應(yīng)機(jī)理，開發(fā)了高精度可編程制備工藝，此次發(fā)表的研究工作為微型軟體機(jī)器人制造研究的“層間應(yīng)力三部曲”畫上完美句號。他們計劃在未來瞄準(zhǔn)生物醫(yī)療應(yīng)用端，進(jìn)一步將磁控軟體機(jī)器人尺寸縮微至10 μm以下；結(jié)合磁場+電場+濕度/溫度等多物理場響應(yīng)耦合，實現(xiàn)更復(fù)雜驅(qū)動模式；與傳感器、藥物載體結(jié)合以實現(xiàn)醫(yī)療軟體系統(tǒng)集成，探索血管內(nèi)導(dǎo)航、靶向釋放、組織修復(fù)等醫(yī)療場景應(yīng)用。

論文一作韓捷博士表示，前期目標(biāo)是一個具有極強(qiáng)材料包容度的制備策略，拓展了精細(xì)微結(jié)構(gòu)和柔性智能系統(tǒng)的設(shè)計制造工具箱。不僅局限于干凝膠、激光誘導(dǎo)石墨烯和磁彈性體這一種組合，所開發(fā)的微尺度機(jī)械鎖定（mechanical interlocking）策略支持異質(zhì)材料界面穩(wěn)固結(jié)合，激光逐層精加工策略支持層間應(yīng)力和力學(xué)行為的高精度編程，琥珀啟發(fā)的無模板編程策略支持任意微型三維結(jié)構(gòu)的固定，從而便于進(jìn)一步操作。

他們將聚焦微型機(jī)器人在生物醫(yī)療領(lǐng)域的應(yīng)用。

▍關(guān)于X-robot

X-robot是中關(guān)村機(jī)器人產(chǎn)業(yè)創(chuàng)新中心與機(jī)器人大講堂聯(lián)手打造的權(quán)威性信息發(fā)布品牌專欄，集前沿探索、產(chǎn)業(yè)研究、知識普及于一體，致力于積極推動新質(zhì)生產(chǎn)力的生成與發(fā)展，助力我國乃至全球機(jī)器人行業(yè)的蓬勃繁榮。X-robot立足國際化視野，通過全方位、多角度的挖掘與追蹤，生動展現(xiàn)機(jī)器人前沿技術(shù)與尖端成果，為學(xué)術(shù)界、產(chǎn)業(yè)界及公眾提供一個洞見未來、共享科技的重要窗口。

參考文章：https://www.pnas.org/doi/10.1073/pnas.2426846122