來源：大連理工大學

近日，大連理工大學化工學院劉家旭教授團隊與勞倫斯伯克利國家實驗室 Ji Su 研究員、Miquel Salmeron 教授、David Prendergast 研究員課題組及華中師范大學郭彥炳教授課題組合作在負載型催化劑研制方面取得突破性進展，研究成果 「Pt-Ce 催化劑中氫化位點的形成驅動高效選擇性氧化 」(Formation of hydrided Pt-Ce-H sites in efficient, selective oxidation catalysts）在《科學》（Science）上發表。該研究表明在設計高效負載型催化劑時，需要精確構建金屬與載體之間的界面結構，并充分利用氫在催化過程中的獨特作用。劉家旭教授為通訊作者之一，團隊科研助理閆思楊工程師為共同第一作者。

在現代化工中，90% 以上的生產過程需要催化劑的參與。催化劑的應用可以改變化學反應速率，提高新物質、新材料的合成效率，是化工生產中必不可少的環節。其中，負載型金屬催化劑在化學工業和環境清潔方面有著廣泛的應用。但是，由于催化過程的復雜性，催化作用機理與催化劑設計存在著長期挑戰，理論研究與實際應用過程存在著明顯 「 鴻溝 」。

劉家旭教授團隊和國際合作者從 2019 年開始，歷時六年時間，經過反復實驗及深入研討，最終通過修飾 CeO2 上的 Pt 單位點，設計了 Pt2+-Ce3+(Hδ) 氫化中心的形成，其 CO 氧化反應速率比 Pt 單位點高出 9 倍。借助多種原位表征手段結合理論模擬，確定了新的 Pt2+-Ce3+(Hδ) 氫化中心的結構和形成機理以及 CO 氧化機理。首次明確提出并證實了這種特定的三元界面活性中心結構，揭示了氫在金屬-載體界面上的關鍵作用，實現了高效且選擇性的氧化催化性能。這種新型的氫化反應中心能夠顯著提高氧化反應的速率（高 TOF 值）和產物的選擇性，克服了傳統催化劑在效率和選擇性方面存在的瓶頸。界面氫化反應中心的概念可以擴展到負載型金屬催化劑，用于許多重要的多相催化反應。

Pt2+-Ce3+(Hδ) 氫化位點的形成和結構

Pt2+-Ce3+(Hδ) 氫化位催化劑的催化性能和增強的 O2 活化

將 Pt2+-Ce3+(Hδ) 氫化位催化劑的應用拓展到其他反應

近年來，劉家旭教授團隊一直致力于高效催化技術的研制設計及工業化，通過開發新表征方法驅動催化劑創新，在國際上首次開發出雙光束原位透射紅外表征方法，為近真實條件下催化反應的機理研究與催化劑設計提供有力指導；該表征技術已授權給世界頂級儀器公司（Thermo Fisher）進行商業推廣，目前已經推廣至多家科研單位。劉家旭教授團隊在《自然-通訊》（Nature Communications）、《德國應用化學》（Angewandte Chemie International Edition）、《先進功能材料》（Advanced Functional Materials）及《ACS 催化》（ACS Catalysis）等高水平期刊發表論文 30 余篇，20 余項發明專利實現成果轉化，技術許可總金額達 3000 余萬元。為化工企業累計研制 1000 余噸催化劑，成功應用于中石油四川石化 250 萬噸/年大型煉油裝置、10 余套 50 萬噸/年雙氧水合成裝置、國內首套電子級 HBr 生產裝置和滿足國Ⅵ排放標準的柴油車尾氣凈化催化器等工業催化過程，為企業帶來顯著的經濟效益。相關研究成果于 2023 年底通過中國石油和化工行業聯合會的鑒定，鑒定意見為 「 納米催化材料技術達到國際先進水平 」。

以上工作得到國家重點研發計劃課題、國家自然科學基金面上項目和教育部智能材料化工前沿科學中心項目的支持。

論文鏈接：

https://www.science.org/doi/10.1126/science.adv0735

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