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手性有機超導體中的穩(wěn)固自旋-動量鎖定

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物理學中,自旋和動量是描述電子基本屬性的兩個核心量。在許多材料中,這兩個量在一定條件下會發(fā)生耦合,產(chǎn)生所謂的自旋-動量鎖定。這種現(xiàn)象意味著電子的自旋方向與其運動方向之間存在著確定的關聯(lián),為自旋電子學等新興領域提供了重要的物理基礎。傳統(tǒng)上,強大的自旋-動量鎖定常與缺乏空間反演對稱性以及較強的自旋-軌道耦合(SOC)的材料聯(lián)系在一起,尤其是在含有重元素的無機體系中。

然而,近期發(fā)表在《Physical Review Research》上的一篇題為“Sturdy spin-momentum locking in a chiral organic superconductor”(手性有機超導體中的穩(wěn)固自旋-動量鎖定)的論文,以前所未有的清晰度揭示了在一種手性有機超導體中存在著異常穩(wěn)固的自旋-動量鎖定,這一發(fā)現(xiàn)不僅挑戰(zhàn)了我們對自旋-動量鎖定機制的傳統(tǒng)認知,也為探索基于有機材料的新型自旋電子學器件開辟了廣闊前景。



手性是自然界中普遍存在的屬性,指一個物體與其鏡像不對稱的特性,就像我們的左手和右手一樣。在分子和材料層面,手性結(jié)構可以導致獨特的電子輸運性質(zhì),其中最引人注目的現(xiàn)象之一便是手性誘導自旋選擇性(CISS)效應。CISS效應表明,當電子通過手性分子或材料時,其自旋會優(yōu)先選擇與手性結(jié)構螺旋方向相關的特定方向。盡管CISS效應已被實驗廣泛證實,但其微觀機制,特別是在凝聚態(tài)物質(zhì)中的體現(xiàn),仍是當前研究的熱點和難點。

自旋-動量鎖定與CISS效應密切相關,它描述了動量空間中電子自旋極化的分布。在非中心對稱材料中,由于體系結(jié)構的固有不對稱性,電子在不同動量下的能級會發(fā)生劈裂,并且劈裂的能級伴隨著相反的自旋極化。這種劈裂正是自旋-軌道耦合的一種體現(xiàn),它將電子的軌道運動與其內(nèi)稟自旋關聯(lián)起來。在超導體中,這種自旋-動量鎖定可以深刻影響庫珀對的性質(zhì)。傳統(tǒng)的超導體通常由自旋反平行(總自旋為零)的電子組成的自旋單重態(tài)庫珀對形成。然而,在非中心對稱超導體中,自旋-軌道耦合可以誘導自旋單重態(tài)和自旋三重態(tài)(總自旋為一)庫珀對的混合,形成具有動量依賴性自旋結(jié)構的庫珀對。這種混合三重態(tài)成分的超導態(tài)可以展現(xiàn)出許多新奇的物理現(xiàn)象,例如不平庸的拓撲性質(zhì)和非互易的超導輸運。

這篇論文的研究對象是一種二維有機超導體:κ-(BEDT-TTF)?Cu(NCS)?(簡稱κ-NCS)。BEDT-TTF是一種常用的有機供體分子,而Cu(NCS)?則構成了陰離子層。關鍵在于,這種材料的晶體結(jié)構本身是手性的,存在左手和右手兩種對映異構體。有機材料通常由輕元素組成,其原子自旋-軌道耦合相對較弱。因此,在該材料中觀察到強大的自旋-動量鎖定并非理所當然。

研究人員通過精密的電學輸運實驗,在κ-NCS超導體中發(fā)現(xiàn)了兩個引人注目的現(xiàn)象:巨大的電磁手性各向異性(EMChA)和顯著的超導二極管效應。EMChA是指在同時施加電場和磁場時,材料電阻表現(xiàn)出依賴于磁場方向的非互易性,這種效應在手性材料中尤為明顯,并且其幅度與自旋-動量鎖定強度緊密相關。超導二極管效應則是在超導態(tài)下,材料對正反方向電流表現(xiàn)出不同的臨界電流,即超導零電阻狀態(tài)能承受的最大電流在兩個方向上是不同的。這種非互易的超導輸運是超導態(tài)中自旋-動量鎖定或動量極化庫珀對的直接體現(xiàn)。

實驗結(jié)果顯示,在κ-NCS超導體中觀測到的EMChA效應幅度巨大,遠超基于材料原子結(jié)構和弱SOC的理論預測。同時,其超導二極管效應也非常顯著。更重要的是,研究還觀察到了“雙臨界電流”的特征以及增強的臨界磁場,這些都提供了強有力的證據(jù),表明在該手性超導體中,超導態(tài)是自旋單重態(tài)和自旋三重態(tài)庫珀對的混合態(tài)。三重態(tài)庫珀對具有非零的總自旋,它們的存在是實現(xiàn)穩(wěn)固自旋-動量鎖定的關鍵。

這些實驗發(fā)現(xiàn)的核心意義在于,它以前所未有的方式揭示了手性結(jié)構在有機材料中能夠誘導出異常強大的自旋-動量鎖定。這挑戰(zhàn)了傳統(tǒng)觀念中將強大自旋-動量鎖定主要歸因于強原子SOC的認識。研究結(jié)果強烈暗示,手性本身可能作為一種獨立的驅(qū)動力,有效地增強了超導態(tài)中的自旋-軌道耦合效應,或者直接通過某種尚未完全理解的機制促成了自旋極化。這種由手性結(jié)構直接導致的自旋-動量鎖定,其“穩(wěn)固性”體現(xiàn)在即使在原子SOC較弱的情況下,這種關聯(lián)依然強烈存在。

這項研究不僅在基礎物理層面深化了我們對手性、自旋和超導電性之間相互作用的理解,也為應用研究開辟了新的可能性。手性有機超導體由于其固有的手性和超導性,提供了一個理想的平臺來研究CISS效應和相關的自旋輸運現(xiàn)象。更重要的是,在有機材料中實現(xiàn)穩(wěn)固的自旋-動量鎖定,意味著未來有可能利用有機半導體或超導體的柔性、可加工性以及與生物分子的兼容性,開發(fā)出全新的自旋電子學器件。例如,可以設想構建基于手性有機超導體的無耗散自旋輸運通道,或者利用手性結(jié)構實現(xiàn)對自旋的有效控制和操縱。

未來的研究需要進一步深入探討手性結(jié)構如何具體地誘導和增強超導態(tài)中的自旋-動量鎖定,這可能需要更精細的理論模型和先進的實驗手段,例如角分辨光電子能譜(ARPES)來直接探測動量空間中的自旋結(jié)構。此外,探索其他類型的手性有機超導體,研究不同手性結(jié)構和化學組分對自旋-動量鎖定的影響,也將有助于建立更普適的物理圖像。

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