在熱電、隔熱、防熱涂層等多個功能材料領(lǐng)域，晶格熱導(dǎo)率是衡量材料性能的核心指標(biāo)之一。尤其是超低晶格熱導(dǎo)率的半導(dǎo)體材料，因其在廢熱回收與高效熱管理中的巨大潛力，一直是材料研究的熱點(diǎn)。此外，在當(dāng)前數(shù)據(jù)驅(qū)動的材料設(shè)計(jì)背景下，傳統(tǒng)材料的研發(fā)面臨著兩大挑戰(zhàn)：復(fù)雜物性如晶格熱導(dǎo)率的精準(zhǔn)計(jì)算非常復(fù)雜，通常依賴昂貴的第一性原理方法（如求解聲子玻爾茲曼輸運(yùn)方程），而基于機(jī)器學(xué)習(xí)的材料性質(zhì)預(yù)測常常受限于稀缺的標(biāo)注數(shù)據(jù)，如何在百萬級化學(xué)空間中高效尋找具有復(fù)雜目標(biāo)物性的材料成為一個難題。

針對這些挑戰(zhàn)，同濟(jì)大學(xué)物理科學(xué)與工程學(xué)院/上海自主智能無人系統(tǒng)科學(xué)中心任捷教授團(tuán)隊(duì)提出了一種層級增強(qiáng)的漏斗學(xué)習(xí)（HiBoFL）新范式(如圖1)，創(chuàng)新地整合了無監(jiān)督學(xué)習(xí)、高通量計(jì)算和可解釋監(jiān)督學(xué)習(xí)，并成功應(yīng)用于篩選具有超低晶格熱導(dǎo)率的半導(dǎo)體。通過從數(shù)十萬種材料中結(jié)合無監(jiān)督學(xué)習(xí)篩選，僅對少量（數(shù)百個）目標(biāo)材料進(jìn)行訓(xùn)練，實(shí)現(xiàn)了對超低晶格熱導(dǎo)率材料的高效且可解釋的有監(jiān)督預(yù)測，從而避免了在缺乏明確目標(biāo)下進(jìn)行大規(guī)模的暴力從頭計(jì)算。最終，不僅篩選出一批具有潛在熱電應(yīng)用價(jià)值的超低晶格熱導(dǎo)率的候選材料，還發(fā)現(xiàn)了一個對晶格非簡諧性具有顯著影響的新物理因子。

Figure 1. Hierarchy-boosted funnel learning (HiBoFL) framework for accelerating the discovery of functional materials.

本文所提出的HiBoFL框架，主要有四個部分：

一、數(shù)據(jù)準(zhǔn)備：初步高通量篩選

從Materials Project獲取超過十萬種材料，通過多級篩選，考慮熱力學(xué)穩(wěn)定性（凸包能量）、半導(dǎo)體特性（帶隙）、計(jì)算可行性（原子數(shù)）、排除無關(guān)元素等，獲得2675種三維結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定半導(dǎo)體材料，構(gòu)成一級數(shù)據(jù)集（如圖2a）。

二、無監(jiān)督學(xué)習(xí)：識別相似熱導(dǎo)率材料

針對一級數(shù)據(jù)集中的材料，產(chǎn)生基于化學(xué)組分描述符：元素電負(fù)性、熔點(diǎn)等，以及晶體結(jié)構(gòu)描述符：原子局部環(huán)境體積、配位數(shù)等，標(biāo)準(zhǔn)化后通過PCA降維，進(jìn)一步結(jié)合K-means算法，依據(jù)“肘部法則”和輪廓系數(shù)確定最佳聚類（如圖2b），將這些材料聚成七類（如圖3）。類C1和C2包含了已知低熱導(dǎo)率材料（如Tl?AsSe?的κL= 0.23 W/mK），而C7包含已知高熱導(dǎo)率材料（如SiC的κL= 490 W/mK）。因此，搜索空間從2675種材料縮小至704種材料（C1+C2），效率大大提升了73%。

Figure 2. Dataset preparation and unsupervised learning optimization.

Figure 3. Unsupervised learning result in the first-level dataset.

三、數(shù)據(jù)標(biāo)注：低成本高通量計(jì)算構(gòu)建本地?cái)?shù)據(jù)庫

基于彈性性質(zhì)與晶格熱導(dǎo)率的經(jīng)驗(yàn)公式，進(jìn)一步低成本高通量計(jì)算了704種材料的熱導(dǎo)率，建立了本地?cái)?shù)據(jù)庫。其中，將近70%材料的熱導(dǎo)率低于2 W/mK（如圖4），硫族化合物（S/Se/Te）占比最高。Cs?SnSe?與Cs?GeSe?被進(jìn)一步進(jìn)行聲子熱輸運(yùn)機(jī)制分析（如圖5），結(jié)果表明，聲子譜軟化、Cs原子的rattling效應(yīng)是導(dǎo)致超低熱導(dǎo)的原因，而Ge-Se鍵的強(qiáng)共價(jià)性（COHP顯示反鍵態(tài)更少）增強(qiáng)了非諧性，使Cs?GeSe?的κL比Cs?SnSe?具有更低的熱導(dǎo)率，這也在后續(xù)可解釋監(jiān)督學(xué)習(xí)中得到論證。

Figure 4. HTC-based data annotation for statistical analysis and material discovery in the second-level dataset.

Figure 5. Mechanisms of phonon thermal transport properties based on first principles calculations.

四、有監(jiān)督學(xué)習(xí)：超低熱導(dǎo)的高效可解釋預(yù)測

為了進(jìn)一步修正無監(jiān)督學(xué)習(xí)結(jié)果，基于本地?cái)?shù)據(jù)庫構(gòu)建了直接預(yù)測超低熱導(dǎo)率材料的有監(jiān)督學(xué)習(xí)模型。對比了決策樹、隨機(jī)森林、XGBoost等幾種常用算法，其中CatBoost表現(xiàn)出最優(yōu)結(jié)果并被用于后續(xù)建模。進(jìn)一步結(jié)合SHAP值分析了影響超低熱導(dǎo)率的關(guān)鍵描述符，如最小原子質(zhì)量、結(jié)構(gòu)填充率、最小相對鍵長等。其中，最小相對鍵長被用于量化鍵長分布，作為關(guān)聯(lián)結(jié)構(gòu)非諧性的新物理因子。該因子揭示了其主導(dǎo)Cs?GeSe?的超低κL優(yōu)勢，即更小的最小相對鍵長，增強(qiáng)了結(jié)構(gòu)的非諧性，縮短了聲子壽命，從而降低晶格熱導(dǎo)率。

Figure 6. Supervised learning in the local database and interpretable analysis.

本研究所提出的HiBoFL框架為不僅創(chuàng)新了復(fù)雜熱輸運(yùn)材料發(fā)現(xiàn)的新方法，也也為材料科學(xué)中的小樣本挑戰(zhàn)提供了有潛力的解決方案。

https://www.nature.com/articles/s41524-025-01583-9