Aggregate《聚集體》致力于發表聚集體科學領域的基礎和應用研究,涵蓋材料化學、物理、生物、應用工程等廣泛領域的重要進展和創新性成果。
文章信息
通訊作者:唐瑜,宋楠(蘭州大學)
作者:汪聰聰,郭亞楠,譚國英,康萬榮,郭文佳,宋楠*,唐瑜
Keywords:
ceria oxide
interfacial interaction
pillararenes
regulation
sonodynamic therapy
https://doi.org/10.1002/agt2.70062
文章簡介
界面工程策略通過誘導界面電子重新分布來改變納米材料的物理/化學性質。探索有機-無機雜化材料的界面效應對催化、光伏器件和生物醫學等領域具有重要意義。各類有機配體在納米粒子表面的修飾可以產生豐富的高價金屬活性物質,從而在很大程度上影響其性質。
柱[n]芳烴作為一類具有對稱結構和富電子空腔的超分子大環被用作構建智能材料的理想有機配體,廣泛應用于分子識別、催化、藥物傳遞、納米治療等領域。作者認為柱[n]芳烴修飾無機納米材料的界面工程將在很大程度上調節無機材料的性能。
本工作通過配體交換得到柱芳烴(CP5)修飾的氧化鈰納米粒子(CeOx),隨后利用AIE分子(TPA-OS)與CP5之間的主客體作用構筑新型智能響應聲敏劑TPA-OS?CP5@CeOx,具有聚集誘導發光性質的TPA-OS不僅可以作為近紅外(NIR)成像劑,還可以作為有機聲敏劑。因此,TPA-OS?CP5@CeOx在溶酶體和線粒體中表現出成像引導的治療效果(圖1)。
圖1.TPA-OS?CP5@CeOx的制備及調節增強SDT的示意圖
通過對表面價態進行分析,表明CP5的配位提高了CeOx表面Ce4+/Ce3+的比例,誘導了Ce3+的氧化。評估材料的CAT酶活性和GSH的消耗能力,結果表明,這種超分子界面工程引起的電荷轉移可以提高材料緩解腫瘤微環境缺氧和增強其氧化應激的潛力,為增強聲動力治療提供助力(圖2)。
圖2.CAT酶活性和GSH消耗
進一步對界面工程的機理進行了研究。實驗結果表明CP5@CeOx的界面工程減小了CeOx的帶隙,促進界面電荷轉移,進而促進超聲下活性氧的生成;同時由于主客體作用在酸性環境中的減弱,TPA-OS?CP5@CeOx在酸性條件下釋放負載的TPA-OS,表現出最多的活性氧生成。理論結果表明,CP5@CeOx的界面工程更有利于?OH的生成。
圖3.CP5與CeOx界面工程機理研究
以上研究論文以“Interfacial Engineering of Pillararene-Modified Ceria Nanoparticles for Regulable Enhanced Sonodynamic Therapy”為題發表于 Aggregate 期刊,論文第一作者為蘭州大學化學化工學院博士研究生汪聰聰,通訊作者為蘭州大學唐瑜教授和宋楠青年研究員。
(Aggregate 2025, e70062. https://doi.org/10.1002/agt2.70062)
通訊作者
唐瑜,蘭州大學化學化工學院二級萃英特聘教授/博士生導師。基金委創新研究群體負責人,教育部長江學者特聘教授,中國化學會會士(FCCS),英國皇家化學會會士(FRSC),國務院政府特殊津貼專家。兼任第八屆國務院學位委員會學科評議組成員,中國化學會副秘書長,中國稀土學會理事,中國晶體學會理事;ACS期刊 Inorg. Chem. 副主編,Aggregate 期刊顧問編委,Inorg. Chem. Front.、高等學校化學學報(中英文版)、中國稀土學報(中英文版)、結構化學和無機化學學報等期刊編委。唐瑜教授研究方向為稀土配位化學及功能材料,迄今以第一作者/通訊作者在 Acc. Chem. Res.、Natl. Sci. Rev.、J. Am. Chem. Soc.、Adv. Mater.、Angew. Chem. Int. Ed.、Energy Environ. Sci.、Adv. Sci. 等期刊上發表SCI論文200余篇。曾獲2024年度全國三八紅旗手、甘肅省自然科學一等獎、中國化學會首屆“利華益”化學創新獎、甘肅省研究生教育優秀導師、蘭州大學“我最喜愛的十大教授”、蘭州大學“十佳導學團隊”等獎項。
課題組鏈接:
http://www.lzu-tang-group.com
宋楠,蘭州大學化學化工學院青年研究員,碩士生導師。2013年本科畢業于吉林大學高分子材料與工程專業,獲工學學士學位;2018年博士畢業于吉林大學有機化學專業,獲理學博士學位,師從楊英威教授;2019年至2021年先后在深圳大學和香港科技大學從事博士后研究工作,合作導師為唐本忠院士和王東教授;2021年11月加入蘭州大學化學化工學院唐瑜教授團隊,從事超分子雜化材料相關研究。近五年以第一作者或通訊作者在 Adv. Mater.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed. 等國際高水平雜志發表論文18余篇。作為項目負責人承擔了國家自然科學基金面上項目,國家自然科學基金青年科學基金等項目。
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