鈣鈦礦串聯(lián)太陽(yáng)能電池（TSCs）因其高理論效率（>40%）和低成本制備工藝成為光伏領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。然而，寬禁帶（WBG）鈣鈦礦因溴摻雜導(dǎo)致的結(jié)晶不均、相分離及高缺陷密度等問(wèn)題，嚴(yán)重制約了大面積器件的效率與穩(wěn)定性。現(xiàn)有研究多聚焦于窄禁帶鈣鈦礦的優(yōu)化，對(duì)WBG體系的調(diào)控手段有限，且小面積與大面積器件間的效率差距（>1%）阻礙了其商業(yè)化進(jìn)程。

成果簡(jiǎn)介

針對(duì)以上難點(diǎn)，武漢大學(xué)柯維俊（唯一通訊）團(tuán)隊(duì)報(bào)道了一種新型晶體改性劑吡拉西坦（piracetam）在寬禁帶（WBG）鈣鈦礦薄膜中的應(yīng)用，用于高效大面積全鈣鈦礦串聯(lián)太陽(yáng)能電池（TSCs）。吡拉西坦通過(guò)其酰胺和吡咯烷酮基團(tuán)調(diào)控鈣鈦礦成核過(guò)程，促進(jìn)大尺寸晶粒生長(zhǎng)和（110）晶面擇優(yōu)取向，同時(shí)在后處理過(guò)程中與殘留PbI?反應(yīng)形成一維（PI）PbI?納米棒，顯著減少缺陷并提升光電性能。單結(jié)WBG（1.77 eV）器件實(shí)現(xiàn)了1.36 V的開(kāi)路電壓（Voc）和20.35%的認(rèn)證效率（PCE）。

基于此，單片兩終端全鈣鈦礦TSCs在0.07 cm2和1.02 cm2孔徑面積下分別實(shí)現(xiàn)了28.71%（認(rèn)證28.13%）和28.20%（認(rèn)證27.30%）的PCE，面積擴(kuò)展效率損失僅為0.51%。此外，吡拉西坦對(duì)多種鈣鈦礦組分具有普適性，可將1.56 eV窄禁帶單結(jié)器件效率從23.56%提升至25.71%。該策略為規(guī)模化高效全鈣鈦礦TSCs的制備提供了有效途徑。相關(guān)研究成果以“Piracetam shapes wide-bandgap perovskite crystals for scalable perovskite tandems”為題，于2025年4月17日發(fā)表在Nature Nanotechnology上。武漢大學(xué)在讀博士生付世強(qiáng)為論文第一作者，博士生周順、李廣和孟威威博士為共同第一作者。

作者簡(jiǎn)介

柯維俊，武漢大學(xué)物理科學(xué)與技術(shù)學(xué)院教授、博士生導(dǎo)師，入選國(guó)家青年人才項(xiàng)目。H因子67，單篇最高被引>1200次，總被引用>17000次。代表性學(xué)術(shù)成果以通訊作者（含共同通訊）和第一作者身份發(fā)表在Nature, Nat. Nanotechnol., Nat. Photonics , Nat. Commun., Sci. Adv., AM ，JACS, Joule ，EES等頂尖學(xué)術(shù)期刊上， 通訊/第一作者論文累計(jì)15篇入選ESI高被引，6篇入選ESI熱點(diǎn)，出版專(zhuān)著一本《氧化錫與鈣鈦礦太陽(yáng)能電池》(科學(xué)出版社)。主要從事新型半導(dǎo)體光電子材料與器件的理論、設(shè)計(jì)、制備和應(yīng)用化研究，特別是新型鈣鈦礦太陽(yáng)能電池、探測(cè)器和發(fā)光二極管領(lǐng)域的研究。

圖片來(lái)源：武漢大學(xué)

Nature文章

圖文導(dǎo)讀

圖1 WBG鈣鈦礦薄膜的生長(zhǎng)機(jī)理

圖1展示了吡拉西坦對(duì)WBG鈣鈦礦薄膜生長(zhǎng)機(jī)制的調(diào)控作用。對(duì)比未添加（a，對(duì)照組）和添加吡拉西坦（b，目標(biāo)組）的薄膜生長(zhǎng)過(guò)程，吡拉西坦優(yōu)先吸附于（110）晶面（結(jié)合能Eb=?1.54 eV vs. ?1.19 eV for（100）晶面），抑制晶粒傾斜并促進(jìn)（110）擇優(yōu)取向（d-e）。DFT計(jì)算顯示（110）晶面表面能（0.33 J m?2）略低于（100）晶面（0.37 J m?2）（f），結(jié)合吡拉西坦的選擇性吸附，形成微米級(jí)大晶粒（h，SEM）和均勻光致發(fā)光（PL）分布（j）。該機(jī)制顯著提升了薄膜的結(jié)晶質(zhì)量和載流子壽命（g：37.28 ns → h：735.06 ns）。

圖2 WBG鈣鈦礦薄膜的表征

圖2通過(guò)原位GIWAXS和XRD揭示了吡拉西坦對(duì)鈣鈦礦結(jié)晶動(dòng)力學(xué)的動(dòng)態(tài)調(diào)控。添加吡拉西坦后，（110）晶面的衍射強(qiáng)度顯著增強(qiáng)（b-d），且在高濃度（15 mg ml?1）下形成一維（PI）PbI?納米棒（c）。傅里葉變換紅外光譜（FTIR）顯示吡拉西坦的C=O基團(tuán)與Pb2?配位（e，1652→1667 cm?1），鈍化未配位缺陷。瞬態(tài)吸收（TA）和穩(wěn)態(tài)PL表明目標(biāo)薄膜的非輻射復(fù)合減少，載流子壽命從4.66 ns提升至5.33 ns（h-i），驗(yàn)證了其優(yōu)異的光電性能。

圖3 單結(jié)WBG PSCs的性能

圖3對(duì)比了單結(jié)WBG器件的性能差異。添加吡拉西坦后，器件的Voc從1.27 V提升至1.34 V，PCE從18.51%增至20.35%（b）。空間電荷限制電流（SCLC）測(cè)試顯示陷阱態(tài)密度從7.04×101? cm?3降至2.03×101? cm?3（g）。能帶對(duì)齊分析表明目標(biāo)薄膜的導(dǎo)帶（?4.02 eV）與C60層（?4.05 eV）匹配更佳（h），促進(jìn)了電子傳輸。此外，吡拉西坦在1.56 eV窄禁帶器件中亦展現(xiàn)普適性，效率從23.56%提升至25.71%（i）。

圖4 2T全鈣鈦礦TSCs的性能

圖4展示了全鈣鈦礦串聯(lián)器件（2T-TSCs）的性能。基于優(yōu)化WBG子電池的串聯(lián)器件在0.07 cm2和1.02 cm2面積下分別實(shí)現(xiàn)28.71%和28.20%的PCE（c, e），效率損失僅為0.51%（g）。EQE曲線顯示W(wǎng)BG和NBG子電池的積分電流密度分別為16.23 mA cm?2和15.97 mA cm?2（d）。MPP追蹤表明目標(biāo)串聯(lián)器件在55℃下連續(xù)運(yùn)行663小時(shí)后仍保持90%初始效率（h），歸因于一維（PI）PbI?對(duì)晶界的鈍化和離子遷移的抑制。

結(jié)論展望

該項(xiàng)研究證明了吡拉西坦作為晶體改性劑可顯著優(yōu)化WBG鈣鈦礦薄膜的晶體取向、缺陷密度和表面平整度，并通過(guò)形成一維（PI）PbI?進(jìn)一步抑制離子遷移和相分離。該策略成功降低了WBG器件的Voc損失，使全鈣鈦礦TSCs在0.07 cm2和1.02 cm2面積下分別實(shí)現(xiàn)28.71%和28.20%的PCE，效率差異為目前報(bào)道的最小值。盡管在相分離抑制和界面工程方面仍需進(jìn)一步優(yōu)化，但吡拉西坦的引入為實(shí)現(xiàn)高效、穩(wěn)定且可擴(kuò)展的全鈣鈦礦串聯(lián)器件提供了重要技術(shù)支撐。

文獻(xiàn)信息

Fu, S., Zhou, S., Meng, W. et al. Piracetam shapes wide-bandgap perovskite crystals for scalable perovskite tandems. Nat. Nanotechnol. (2025). https://doi.org/10.1038/s41565-025-01899-z

來(lái)源：詮釋干貨等