非線性光學晶體在光頻轉換、光通信和量子計算等領域發揮著重要作用，傳統體系中較低的二階非線性系數χ(2)以及相位匹配的依賴性限制了其在微納光學器件中的應用。近年來，具有非中心對稱晶體結構的層狀晶體展現出了高的χ(2)，施加應力、電場和表面修飾等均可有效調控χ(2)。然而，超快激光兼具高時空精度和脈沖能量可調的優點，在誘導新型非線性光學材料方面研究尚不多見。

圖1.（a）三層1M-WS2（~2.2nm）和單層MoS2在激發波長1064nm下的SHG譜，單層MoS2的SHG強度放大了1000倍。（b）沿[010]投影的1M-WS2明場掃描透射電子顯微鏡圖。藍色和黃色圓點分別表示W和S原子。（c, d）1M-WS2在平行偏振配置下A’’和A’模式的角分辨拉曼散射強度。（e）1M-WS2與典型二維材料的χ(2)。

近期，中國科學院物理研究所/北京凝聚態物理國家研究中心A02組的博士生李心悅和博士后宋伯欽在郭建剛研究員、應天平特聘研究員和陳小龍研究員的指導下，通過皮秒激光照射，將2M-WS2轉變成了非中心對稱的單斜相1M-WS2（空間群Cm），其χ(2)高達2362pm/V，遠遠大于單層MoS2的χ(2)，如圖1a所示。與之相比，飛秒激光照射將2M-WS2轉化為了2H-WS2，但其為中心對稱結構，不具備非線性的光學響應。球差電鏡表征發現1M-WS2的晶體結構與3R相的原子堆垛類似，但W-S鍵的畸變更大（圖1b）。轉角拉曼表征測試發現1M-WS2的A’’和A’振動模式分別呈現四重和二重對稱，表明1M-WS2中C3軸對稱性破缺，與Cm空間群的結構特征相符（圖1c和d）。圖1e總結了1M-WS2與典型二維材料在不同波長下的χ(2)，其中1M-WS2展現出超高的χ(2)，且與理論計算的數值較為吻合。該工作為探索具有強二次諧波響應的非線性光學新材料提供了新思路。

以上成果以“Giant Second Harmonic Generation by Photoinduced Phase Engineering”為題發表在Nano Lett. 25, 5821-5827 (2025)。該工作得到了國家自然科學基金、國家重點研發計劃和中國科學院的支持。參與本工作的還有物理所杜羅軍特聘研究員、張慶華副研究員、孟勝研究員以及北京理工大學戴赟赟教授等。

編輯：姬子隰

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