近日,中國海洋大學化學化工學院孟祥超教授課題組在海水電解制氫研究方向取得新進展。相關研究成果以“Direct Natural Seawater Electrolysis through a Photoinduced Asymmetric Electric Field ”(光誘導不對稱電場促進天然海水直接電解)為題,發表在國際頂尖期刊Journal of the American Chemical Society(《美國化學會志》)。
氫能作為一種零碳、高熱值的清潔能源,在全球能源轉型和應對氣候變化方面扮演重要角色。由于海水資源占地球水儲量的96.5%,因此天然海水直接電解是獲取綠氫的理想途徑。然而,其工業化進程受到陰極沉淀附著和水解離動力學緩慢的限制,需要合理的策略來破壞界面氫鍵網絡,以實現有效的OH?擴散通道和界面水分子構型的重新調整。
本研究提出了一種基于光誘導不對稱電場(PAEF)來調控界面水分子構型的有效策略。首先,PAEF在光照條件下能夠動態調整界面水氫鍵網絡,形成OH?擴散通道并促進水分子的重新排布。進而促使OH?向海水中的快速擴散;同時,通過增加的水合鈉離子能夠將界面水分子重新調整為H-down構型,進而縮短H與活性位點間的間距,降低水解離的動力學能壘。最終,經實驗驗證,所制備的光響應催化劑體系在AM 1.5G光照下表現出優異的天然海水析氫性能(299 mV@100 mA cm-2)。同時,基于PAEF效應的催化體系表現出優異的抗沉淀能力,能夠在連續運行100小時(100 mA cm-2)后活性衰減< 5%。此外,本工作進一步設計構建了一種光輔助不對稱電解槽(陰極室為天然海水,陽極室為NaOH溶液),在2.35V(60°C)下即可達到0.5 A cm-2的電流密度。同時,將電催化系統與太陽能電池模塊集成后,在波動光照條件下仍能保持良好兼容性及高STH轉換效率(>10%)。該工作為天然海水電解提供了一條有效的新路徑。
中國海洋大學為該研究成果的第一完成單位,孟祥超教授為唯一/獨立通訊作者,文章第一作者是化學化工學院2023級海洋化學工程與技術專業博士生趙展。研究工作得到了人社部留學回國高層次人才資助項目、國家自然科學基金、山東省自然科學基金、青島市自然科學基金自由探索項目以及學校優秀青年科學基金培育計劃等項目經費的大力支持。
PAEF反應機制與綠氫生產系統集成研究
孟祥超教授課題組成員合影
文章鏈接:
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.5c05372
信息來源:中國海洋大學化學化工學院 作者:趙展。
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