四川
本周快訊
第一作者：尹雅、馮時佳
通信作者：袁帥、朱嘉
通訊作者單位：南京大學
文章鏈接：https://doi.org/10.1021/jacs.5c02940
導讀
光敏化能夠通過改善光吸收、能量轉移和電荷分離來實現光催化劑性能的增強。然而，在多相體系中對光敏劑、催化中心及其相互作用進行精確控制仍然面臨較大挑戰。本工作通過開發具有混合連接體和可調缺陷的多變量鋯金屬有機框架（MOF），使得對光敏劑、催化中心及其比例的控制達到了前所未有的水平，從而實現了更為高效的CO2還原。該MOF以三苯胺、吩嗪或吩噻嗪基連接體作為光敏劑，以金屬卟啉連接體（金屬 = Fe、Co、Ni和Zn）作為CO2還原催化中心。此外，Zr6節點的缺陷耐受性允許通過引入缺失的連接體缺陷來系統地改變連接體比例。通過微調光敏劑、催化金屬中心及其比例，本工作獲得了優化的光催化劑，其CO2到CO的還原速率達247.8 μmol gcat-1 h-1，相比于類似的均相催化劑提高了17倍。此外，瞬態光譜和密度泛函理論計算也揭示了框架結構在促進內層能量有效傳遞和電荷分離方面所起的關鍵作用。
快讀
圖文
圖1 | 混合連接體Zr-MOFs的設計
圖2 | 模擬和實驗PXRD表征
圖3 | 對Zr-PS3-FeTCPPx的表征
圖4 | Zr-PS-FeTCPP的光催化CO2還原活性研究
圖5 | Zr-MOFs的光物理性質研究
圖6 | 機理研究
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