核能在全球能源格局中發(fā)揮著重要作用；然而，在過去的半個世紀里，在人類和平利用核能的過程中發(fā)生了三次大規(guī)模核事故：前蘇聯(lián)的切爾諾貝利核事故、美國的三哩島核事故以及日本的福島核事故，這對國際核安全和海洋生態(tài)環(huán)境產(chǎn)生了嚴重影響。尤其是在2011年日本福島核電站事故中，大量放射性核素從電站直接泄露到大氣和海洋中，引發(fā)了國際社會對核安全的廣泛關(guān)注；一波未平，一波又起，2023年下旬日本政府無視國際社會的強烈質(zhì)疑和反對，單方面強行啟動福島核事故污染水的排海；預(yù)計130萬噸的福島核污染水將在未來30年分批排放進海洋，這又一次向世界敲響了核安全的警鐘。

放射性碘核素(I129和I131)是核泄露事故中的重要放射性核素之一，其易揮發(fā)和具有生物累積性的特點使其對環(huán)境安全和人體代謝健康都構(gòu)成了嚴重威脅。金屬有機框架（MOF）是一類由金屬簇與有機配體配位構(gòu)成的新型多孔材料，因其高度可調(diào)控的結(jié)構(gòu)、大比表面積和優(yōu)異的孔隙性能，被廣泛認為是極具潛力的碘吸附材料。然而，目前仍然缺乏MOF材料碘吸附性能的數(shù)據(jù)集，材料特征與吸附性能的關(guān)系仍然亟待揭示。高通量計算模擬與機器學習方法相結(jié)合，為MOF材料的碘吸附研究提供了高效的研究路徑。

Graphical Abstract

來自北京航空航天大學/香港城市大學的單光存教授團隊從CoRE MOF 2014數(shù)據(jù)庫中篩選出1816種孔極限直徑大于3.34 ?（I2的動力學直徑）的MOF材料，并采用RASPA軟件進行巨正則蒙特卡洛（GCMC）方法模擬，研究其在潮濕空氣條件下對I2的吸附性能，研究探討了MOF材料的結(jié)構(gòu)特征（包括密度、比表面積和孔隙特性）與其吸附性能之間的關(guān)系，旨在識別最優(yōu)的碘吸附結(jié)構(gòu)參數(shù)。

Fig. 1 | Structure-performance relationship.

隨后，除6個結(jié)構(gòu)特征外，還逐步引入了25個分子特征（包括金屬與配體原子類型及其成鍵方式）以及8個化學特征（包括吸附熱與亨利系數(shù)），基于機器學習算法（隨機森林和CatBoost模型）最終實現(xiàn)了R2=0.941, MAE=18.276, MSE=1512.681的高精度預(yù)測。

Fig. 2 | Comparisons of prediction performance.

該研究分析了不同結(jié)構(gòu)、分子和化學特征對MOF材料碘吸附性能的影響，發(fā)現(xiàn)亨利系數(shù)和對碘的吸附熱是最關(guān)鍵的兩個化學特征，對碘吸附性能起到了重要的正面影響。

Fig. 3 | Feature importance for I2capture.

相關(guān)性分析發(fā)現(xiàn)，MOF材料中更大的孔隙或通道尺寸有利于氣體分子的擴散（亨利系數(shù)增大），但同時伴隨著的吸附位點密度的降低而削弱了吸附強度（吸附熱降低）。在吸附過程中，金屬原子并非I2分子的有效吸附位點，后者更傾向于在有機配體（如苯環(huán)）附近吸附。

Fig. 4 | Heatmap of correlation coefficients.

四種不同分子指紋特征被引入以提供MOF材料全面而細致的結(jié)構(gòu)信息，其中MACCS分子指紋能實現(xiàn)最高的預(yù)測精度。對分子指紋的研究發(fā)現(xiàn)MOF材料中氮原子和六元芳香環(huán)的存在對碘吸附起到了重要的促進作用。

Fig. 5 | Prediction performance and feature importance using CatBoost algorithm.

碘吸附性能最優(yōu)異的MOF材料中共同存在的MACCS分子指紋被提取，這些MACCS分子指紋也對應(yīng)了氮原子和六元環(huán)，其次是氧原子。該研究系統(tǒng)揭示了濕潤環(huán)境中不同特征對MOF材料碘吸附性能的影響，對高性能MOF材料的篩選與目標設(shè)計具有重要意義。

Fig. 6 | Decomposition diagrams of molecular fingerprint of the top six MOF materials with the best iodine adsorption performance.

論文鏈接：

https://www.nature.com/articles/s41524-025-01617-2