元素碳(Elemental Carbon, EC)是含碳燃料不完全燃燒產生的典型強吸光性氣溶膠,在全球變暖中被歸類為重要的短壽命氣候強迫因子。EC顆粒在大氣中與其他組分形成“內混態”結構后,其吸光能力可因“透鏡效應”增強1.2至3.0倍,顯著放大其輻射強迫效應。然而,傳統氣候模型常基于單一混合態假設,難以準確反映不同來源和粒徑EC顆粒的多樣性混合狀態,從而導致輻射強迫評估存在系統性偏差。實際觀測表明,EC混合態的異質性在初始排放階段即已顯現,且與燃料類型密切相關。民用固體燃料燃燒作為我國EC排放的主要源之一,其排放顆粒的物理化學性質與混合結構亟待深入研究,以提升氣候效應與健康風險的評估精度。
針對這一科學問題,中國科學院地球環境研究所氣溶膠理化過程及環境效應團隊利用高時間分辨率的單顆粒氣溶膠質譜儀(SPAMS),系統分析了五種典型固體燃料(小麥、玉米、水稻秸稈、煙煤、無煙煤)燃燒過程中排放的含EC顆粒的化學組成、粒徑分布和混合狀態。
研究結果顯示:三類農作物秸稈(小麥、玉米、水稻)燃燒產生的含EC顆粒化學組成相似,均表現出明顯的39K?、OC、26CN?、42CNO?、Cn±、113/115K?Cl?、46NO??、62NO??、97HSO??和左旋葡聚糖信號。而煙煤與無煙煤排放中,23Na?和Cn±等離子的信號更為突出。利用ART-2a聚類算法,研究團隊將含EC顆粒劃分為七類特征簇:EC-OC、EC-dominant、EC-NS、EC-CN、EC-Ca、EC-K與EC-Na。結果顯示,EC-OC和EC-CN顆粒是生物質燃燒的主要組成部分,粒徑多集中于0.4–1.0 μm;而煙煤和無煙煤分別以EC-Na和EC-NS顆粒貢獻顯著。
混合態分析進一步揭示:生物質中排放的EC-OC顆粒與59C?H?O??信號高度共現,驗證了左旋葡聚糖作為生物質燃燒示蹤成分的代表性。此外,各類型含EC顆粒均表現出不同程度的硫酸鹽混合現象,表明民用固體燃料燃燒過程自身亦可直接貢獻大氣中觀察到的“老化”EC顆粒的內混態特征。這一發現打破了“硫酸鹽包裹源自大氣老化”的傳統認知,為大氣二次組分來源解析與氣候模式優化提供了重要支撐。
該研究成果近期發表于npj Climate and Atmospheric Science期刊,研究得到了中國科學院西部之光-西部交叉團隊項目、陜西省杰青項目、陜西省創新能力支撐計劃、國家自然科學基金及中國科學院青年創新促進會的聯合資助。
Yajing Kong, Qiyuan Wang*, Li Li, Yang Zhang, Jie Tian, Nan Ma, Yaqing Zhou, Huikun Li, Jiawen Liu, Weikang Ran, Jiarui Liu, Chongshu Zhu, Yongming Han, Junji Cao. Chemical composition and mixing state of elemental carbon-containing particles from solid fuel combustion. npj Clim Atmos Sci 8, 202 (2025).
https://doi.org/10.1038/s41612-025-01015-x
圖1. (a)生物質燃料(以小麥為代表)、(b)煙煤和(c)無煙煤的數字化譜圖。“面積”代表每個離子的峰面積,對應于保留時間內離子強度的積分,而顏色強度表示離子峰強度。
圖2. 五種燃料燃燒產生的含EC顆粒總量的粒度分布(%):(a)總體分布,以及(b)小麥、(c)玉米、(d)水稻、(e)煙煤和(f)無煙煤的七個粒子簇。
圖3. 來自(a)小麥、(b)玉米、(c)稻草、(d)煙煤和(e)無煙煤的含EC顆粒的混合狀態特征。每個方塊的顏色強度表示每個粒子簇(橫軸)和一次組分(縱軸)之間的混合比,反映混合程度的大小。
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