對高效和可持續儲能系統日益增長的需求促進了對傳統鋰離子電池之外的電池技術的研究。水性Zn基電池(AZBs)采用金屬Zn陽極，具有高安全性、低成本、環境兼容性和高的能量/功率密度等顯著優勢。其中，可充電水性Zn-I2電池(ZIBs)由于其快速氧化還原動力學和多電子電化學，已備受關注。傳統ZIBs依賴于雙電子(2e)I-/I0氧化還原反應(2eZIBs)，提供0.54 VSHE的氧化還原電位，理論容量為211 mA h giodine-1。

然而，與Zn-MnO2系統(308 mA h g-1，0.57 VSHE)相比，2eZIBs的有限理論能量密度顯得較低。最近，4eZIBs已經成為一種有吸引力的替代方案，利用I-/I0/I+還原途徑實現更高的還原電位(I0/I+為1.08 V，I-/I0為0.54 V)，并將理論容量提高了一倍，達到422 mA h giodine-1。

盡管有這些優勢，4eZIBs的實際實現仍然面臨著重大挑戰，如I-/I0轉化過程中的聚碘穿梭效應和I+物種(例如，ICl或ICl2-)在I0/I+轉化過程中的水誘導水解嚴重阻礙了反應可逆性。為了實現高度可逆的4eZIBs，同時解決聚碘穿梭效應和I+水解至關重要。

近日，阿德萊德大學喬世璋課題組通過在稀釋的電解質中引入HMTA作為添加劑，解決了4eZIB中與I2陰極和Zn陽極相關的主要挑戰。在水性電解質中，HMTA經歷質子化形成帶正電的氮分子(-NH+)，這些氮分子通過離子相互作用與聚碘和ICl2-陰離子結合。這個過程有效地抑制了聚碘穿梭效應，并增強了I+物種對水解的穩定性。

此外，HMTA優先吸附在Zn表面，在那里它與水分子競爭以減少HER。吸附的HMTA還與Zn2+離子配位，促進溶解并調節Zn鍍/剝離行為以抑制樹枝晶的形成。

因此，2eZIBs在0.2 A g-1時達到了215 mA hjodine-1的高比容量和超過99%的高電池CE，并且在4 A g-1時具有近25000次循環的耐用性。更重要的是，HMTA的配位作用顯著提高了4eZIBs的可逆性，使其在0.4 A g-1時具有近乎理論的425 mA h giodine-1的容量，并在4 A g-1時具有5000次循環的長期耐用性。

通過同時優化陰極和陽極的性能，HMTA添加劑使2e和4eZIBs在Zn供應有限的情況下，具有優異的循環性。在高負荷陰極(約18.5 mgiodine cm-2)和高Zn利用率(ZUR，約43%)的條件下，0.5 A h 2e Zn-I2電池可以提供672次循環，保留容量為80%。

值得注意的是，在ZUR為15%的條件下，0.5 Ah 4e Zn-I2電池實現了113.0 W h kg-1的高能量密度(基于陰極和陽極的質量)，并能夠循環1400次，保留容量為80%。

Coordination chemistry toward advanced Zn-I2 batteries with four-electron I-/I0/I+ conversion. Journal of the American Chemical Society, 2025. DOI: 10.1021/jacs.5c02085

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