【摘要】極紫外阿秒光源具有極短的脈沖寬度和高光子能量，因此具有超高的時(shí)間和空間分辨能力，廣泛應(yīng)用于原子分子物理、凝聚態(tài)物理，乃至化學(xué)和生物學(xué)研究中。目前阿秒光源的脈沖寬度已經(jīng)突破了50 as，最高光子能量也突破了水窗波段。本文介紹了阿秒光源的產(chǎn)生及產(chǎn)生過程中相位匹配的原理，論述了孤立阿秒脈沖產(chǎn)生和選通方法；回顧了阿秒光源的發(fā)展歷程，梳理了阿秒光源在基礎(chǔ)物理研究中的應(yīng)用；展望了未來的阿秒光源將朝向具有更高光子能量、更短脈寬、更高單脈沖能量、更高光子通量和更高重復(fù)頻率的方向發(fā)展；上述參數(shù)的不斷提高在應(yīng)用研究中具有重要意義。本文總結(jié)了目前國內(nèi)外的阿秒光源裝置，并指出建設(shè)大型阿秒裝置，保障以高性能阿秒光源為基礎(chǔ)的綜合實(shí)驗(yàn)?zāi)芰κ俏磥碇匾陌l(fā)展方向。

引用本文：王佶, 趙昆. 阿秒光源產(chǎn)生和發(fā)展趨勢[J]. 科技導(dǎo)報(bào), 2025, 43(4): 19-29 https://doi.org/10.3981/j.issn.1000-7857.2023.12.01810

目錄

1 阿秒脈沖產(chǎn)生

1.1 高次諧波產(chǎn)生

1.2 孤立阿秒脈沖產(chǎn)生及選通技術(shù)

2 阿秒光源的進(jìn)展和發(fā)展趨勢

3 結(jié)論

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對瞬態(tài)過程的探索可以揭示未知的物理現(xiàn)象，引領(lǐng)人們找到新的物理規(guī)律。因此，人們始終在探索具有更高時(shí)間分辨率的探測手段。雖然借助皮秒至飛秒的時(shí)間分辨，已經(jīng)能夠?qū)Ψ肿愚D(zhuǎn)動(dòng)和振動(dòng)過程等許多超快現(xiàn)象進(jìn)行觀測，但研究原子分子核外電子的運(yùn)動(dòng)過程，需要進(jìn)一步將時(shí)間分辨能力提升至阿秒量級（ 1 as=10-18s） 。目前，通過相干合成獲得的處于紅外—可見—紫外波段的最短激光脈沖脈寬為380 as。然而，更短的激光脈沖需要更寬的光譜范圍，因此需要尋找將光子能量擴(kuò)展到極紫外（extreme ultra-violet，XUV）波段的技術(shù)。

當(dāng)前，阿秒光源已經(jīng)用于超快動(dòng)力學(xué)研究，實(shí)現(xiàn)了對光電離時(shí)間延遲、分子內(nèi)電荷遷移、芯能級的隧道電離等多種超快物理過程的觀測。自阿秒科學(xué)誕生以來，中國也有眾多科研人員為阿秒科學(xué)研究作出貢獻(xiàn)。2013年，中國科學(xué)院物理研究所首次通過實(shí)驗(yàn)測量獲得了160 as的孤立阿秒脈沖，開創(chuàng)了中國阿秒科學(xué)研究的先河。此后，國內(nèi)也連續(xù)報(bào)道了一系列孤立阿秒脈沖的實(shí)驗(yàn)測量結(jié)果。

1.1 高次諧波產(chǎn)生

獲得脈沖寬度短至阿秒量級的激光脈沖，需要將光源的光子能量擴(kuò)展到極紫外波段。目前獲得阿秒脈沖的主流方法仍是通過氣體靶中的高次諧波產(chǎn)生。高次諧波產(chǎn)生的半經(jīng)典三步模型理論如圖1所示。

圖1 高次諧波產(chǎn)生的半經(jīng)典三步理論模型示意

第一步，高強(qiáng)度低頻率激光場通過隧穿電離將相互作用區(qū)中氣體分子的電子從基態(tài)電離到自由態(tài)。第二步，電子波包在驅(qū)動(dòng)激光場中加速，并最終返回到母體離子。第三步，電子與母體離子重組，產(chǎn)生高次諧波。

阿秒光源在相干衍射成像和阿秒非線性光學(xué)研究等前沿科學(xué)領(lǐng)域都有重要作用。然而，阿秒光源的低通量使得在這些需要較高光子通量的應(yīng)用中很難發(fā)揮作用。為了獲得高通量的高次諧波，人們發(fā)展了許多實(shí)驗(yàn)方法。高次諧波本身是非常高階的非線性過程，因此和其他非線性過程類似，相位匹配在提高產(chǎn)生效率方面能夠發(fā)揮重要作用。

1.2 孤立阿秒脈沖產(chǎn)生及選通技術(shù)

驅(qū)動(dòng)激光的每半個(gè)光周期會產(chǎn)生一次高次諧波，這些高次諧波彼此干涉，在頻域上表現(xiàn)為一系列梳齒狀的光譜，對應(yīng)在時(shí)域上表現(xiàn)為阿秒脈沖的序列，稱為阿秒脈沖串。阿秒泵浦-探測實(shí)驗(yàn)通常需要使用孤立阿秒脈沖，即通過合適的選通方法，從阿秒脈沖序列中選出單個(gè)脈沖，常用的幾種選通方式如圖2所示。

圖2 3種選通方式的原理示意

產(chǎn)生孤立阿秒脈沖最常用的方式是振幅選通，這種方法需要載波包絡(luò)相位（carrier-envelope phase，CEP）穩(wěn)定的少周期，甚至單周期飛秒激光作為高次諧波的驅(qū)動(dòng)源。其高次諧波光譜在高能部分由于不存在干涉，表現(xiàn)為連續(xù)譜，連續(xù)譜部分對應(yīng)單個(gè)阿秒脈沖。

偏振選通則使用了另一種原理。高次諧波在線偏振驅(qū)動(dòng)光的情況下效率最高，圓偏振驅(qū)動(dòng)光的產(chǎn)生效率則很低。

2007年，Merdji等發(fā)明了一種在較長光周期范圍內(nèi)產(chǎn)生單阿秒脈沖的方法，稱為雙色選通。對于更長的驅(qū)動(dòng)光脈沖，僅使用雙色選通仍然會產(chǎn)生多個(gè)阿秒脈沖，所以通常將雙色場與偏振選通方法結(jié)合，即雙光選通。

2013年，Kim等發(fā)現(xiàn)如果使用帶有波前傾斜的驅(qū)動(dòng)光產(chǎn)生高次諧波，阿秒脈沖串中的每個(gè)阿秒脈沖會沿不同方向發(fā)射，由此可以分離出單個(gè)阿秒脈沖，此方法稱為阿秒燈塔。這一方法是在空間上將孤立阿秒脈沖選出，因此是一種空間選通方法。

1阿秒脈沖產(chǎn)生

阿秒光源已廣泛應(yīng)用于電子動(dòng)力學(xué)研究，如觀測阿秒尺度的能隙變化和電子散射過程；原子分子物理研究，如阿秒瞬態(tài)吸收光譜、微觀化學(xué)反應(yīng)過程研究及生物學(xué)研究如氨基酸分子內(nèi)電荷遷移等；甚至有希望解決電子隧穿時(shí)間等量子力學(xué)基本問題。自阿秒科學(xué)誕生以來，對于更高參數(shù)的阿秒光源和對阿秒光源應(yīng)用的探索一直都在同時(shí)進(jìn)行，其參數(shù)發(fā)展如圖3所示。

圖3 最短單阿秒脈沖（紅色實(shí)線）、最高單阿秒脈沖能量（藍(lán)色虛線）、最高水窗波段阿秒脈沖能量（綠色點(diǎn)線）的發(fā)展歷史

2001年，Hentschel等獲得了世界上第1個(gè)阿秒脈沖。同年，Paul等用雙光子躍遷干涉阿秒拍頻重建（reconstruction of attosecond beating by interference of two-photon transitions，RABBITT）方法實(shí)現(xiàn)了阿秒脈沖串的測量。2002年，Itatani 等提出了阿秒條紋相機(jī)的概念。2004年，Kienberger等得到了250 as的單阿秒脈沖，并將阿秒脈沖的單脈沖能量提升至 10 nJ量級。2007年，Cavalieri等使用脈寬300 as的阿秒光源，通過阿秒條紋相機(jī)研究了金屬鎢在導(dǎo)帶和4f態(tài)的電離時(shí)間差問題。2008年，Goulielmakis等得到了脈沖寬度僅為80 as的孤立阿秒脈沖。次年，他們在原本飛秒極紫外瞬態(tài)吸收光譜的基礎(chǔ)上發(fā)展了阿秒瞬態(tài)吸收光譜這一譜學(xué)研究技術(shù)，首次實(shí)現(xiàn)了對飛秒尺度下價(jià)電子運(yùn)動(dòng)的實(shí)時(shí)觀測。2014年，Rothhardt等將高次諧波的波段拓展至水窗。2016年，Teichmann等獲得了光子能量覆蓋整個(gè)水窗波段200~500 eV 的軟X射線超連續(xù)光譜。2017年，Gaumnitz等得到了43 as的孤立阿秒脈沖測量結(jié)果，是目前最短的阿秒脈沖世界紀(jì)錄。2020年，F(xiàn)u等得到了單脈沖能量達(dá)到3.5 nJ的水窗波段高次諧波，是目前單脈沖能量最高的水窗波段高次諧波。未來的阿秒光源需要朝向產(chǎn)生更高光子能量、更短脈寬、更高單脈沖能量、更高光子通量和更高重復(fù)頻率的孤立阿秒脈沖發(fā)展。

阿秒光源在近20年飛速發(fā)展，表現(xiàn)出廣泛應(yīng)用前景。國內(nèi)外眾多實(shí)驗(yàn)機(jī)構(gòu)均搭建了阿秒裝置，為阿秒科學(xué)的進(jìn)步貢獻(xiàn)了力量。然而針對目前眾多實(shí)驗(yàn)需求和未來的諸多探索，桌面級的小型阿秒光源在光源參數(shù)和應(yīng)用條件上已經(jīng)不能滿足復(fù)雜的實(shí)驗(yàn)需求，建設(shè)大型阿秒裝置，實(shí)現(xiàn)高性能的阿秒綜合實(shí)驗(yàn)研究迫在眉睫。

2阿秒光源的進(jìn)展和發(fā)展趨勢

近20年阿秒科學(xué)正在飛速發(fā)展，阿秒脈沖的寬度不斷縮短、阿秒脈沖的光子能量和單脈沖能量都不斷提高、阿秒光源的重復(fù)頻率和平均功率也在逐步提升?，F(xiàn)在人們已經(jīng)能夠獲得脈沖寬度小于50 as或最高光子能量達(dá)到600 eV或單脈沖能量超過nJ量級的阿秒光源。與此同時(shí)，人們也在不斷探索阿秒光源的應(yīng)用，RABBITT和阿秒條紋相機(jī)不僅可以實(shí)現(xiàn)阿秒脈沖串和單個(gè)阿秒脈沖的測量，還能夠用來進(jìn)行原子電離過程的實(shí)時(shí)觀測；阿秒瞬態(tài)吸收光譜實(shí)現(xiàn)了對固體內(nèi)部微觀運(yùn)動(dòng)的探索，配合水窗波段的阿秒光源更可以實(shí)現(xiàn)化學(xué)反應(yīng)路徑的微觀觀測，將阿秒科學(xué)研究進(jìn)一步向化學(xué)和生物領(lǐng)域拓展。針對日益復(fù)雜的阿秒實(shí)驗(yàn)需求，世界各地正在興建大型阿秒科學(xué)裝置；未來在這些阿秒科學(xué)裝置中，勢必產(chǎn)生更高品質(zhì)的阿秒光源，進(jìn)而能夠在阿秒時(shí)間尺度和原子空間尺度下對世界展開新的探索。

3結(jié)論

作者簡介：王佶，中國科學(xué)院物理研究所，北京凝聚態(tài)物理國家研究中心，松山湖材料實(shí)驗(yàn)室，助理研究員，研究方向?yàn)楦叽沃C波光源；趙昆（通信作者），中國科學(xué)院物理研究所，北京凝聚態(tài)物理國家研究中心，松山湖材料實(shí)驗(yàn)室，研究員，研究方向?yàn)榘⒚牍鈱W(xué)、強(qiáng)場物理、超快動(dòng)力學(xué)。

論文全文發(fā)表于《科技導(dǎo)報(bào)》2025年第4期，原標(biāo)題為《阿秒光源產(chǎn)生和發(fā)展趨勢》，本文有刪減，點(diǎn)擊文末“閱讀原文”獲取全文。

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