【摘要】極紫外阿秒光源具有極短的脈沖寬度和高光子能量，因此具有超高的時間和空間分辨能力，廣泛應用于原子分子物理、凝聚態物理，乃至化學和生物學研究中。目前阿秒光源的脈沖寬度已經突破了50 as，最高光子能量也突破了水窗波段。本文介紹了阿秒光源的產生及產生過程中相位匹配的原理，論述了孤立阿秒脈沖產生和選通方法；回顧了阿秒光源的發展歷程，梳理了阿秒光源在基礎物理研究中的應用；展望了未來的阿秒光源將朝向具有更高光子能量、更短脈寬、更高單脈沖能量、更高光子通量和更高重復頻率的方向發展；上述參數的不斷提高在應用研究中具有重要意義。本文總結了目前國內外的阿秒光源裝置，并指出建設大型阿秒裝置，保障以高性能阿秒光源為基礎的綜合實驗能力是未來重要的發展方向。

引用本文：王佶, 趙昆. 阿秒光源產生和發展趨勢[J]. 科技導報, 2025, 43(4): 19-29 https://doi.org/10.3981/j.issn.1000-7857.2023.12.01810

對瞬態過程的探索可以揭示未知的物理現象，引領人們找到新的物理規律。因此，人們始終在探索具有更高時間分辨率的探測手段。雖然借助皮秒至飛秒的時間分辨，已經能夠對分子轉動和振動過程等許多超快現象進行觀測，但研究原子分子核外電子的運動過程，需要進一步將時間分辨能力提升至阿秒量級（ 1 as=10-18 s） 。目前，通過相干合成獲得的處于紅外—可見—紫外波段的最短激光脈沖脈寬為380 as。然而，更短的激光脈沖需要更寬的光譜范圍，因此需要尋找將光子能量擴展到極紫外（extreme ultra-violet，XUV）波段的技術。

當前，阿秒光源已經用于超快動力學研究，實現了對光電離時間延遲、分子內電荷遷移、芯能級的隧道電離等多種超快物理過程的觀測。自阿秒科學誕生以來，中國也有眾多科研人員為阿秒科學研究作出貢獻。2013年，中國科學院物理研究所首次通過實驗測量獲得了160 as的孤立阿秒脈沖，開創了中國阿秒科學研究的先河。此后，國內也連續報道了一系列孤立阿秒脈沖的實驗測量結果。

1.1 高次諧波產生

獲得脈沖寬度短至阿秒量級的激光脈沖，需要將光源的光子能量擴展到極紫外波段。目前獲得阿秒脈沖的主流方法仍是通過氣體靶中的高次諧波產生。高次諧波產生的半經典三步模型理論如圖1所示。

圖1 高次諧波產生的半經典三步理論模型示意

第一步，高強度低頻率激光場通過隧穿電離將相互作用區中氣體分子的電子從基態電離到自由態。第二步，電子波包在驅動激光場中加速，并最終返回到母體離子。第三步，電子與母體離子重組，產生高次諧波。

阿秒光源在相干衍射成像和阿秒非線性光學研究等前沿科學領域都有重要作用。然而，阿秒光源的低通量使得在這些需要較高光子通量的應用中很難發揮作用。為了獲得高通量的高次諧波，人們發展了許多實驗方法。高次諧波本身是非常高階的非線性過程，因此和其他非線性過程類似，相位匹配在提高產生效率方面能夠發揮重要作用。

1.2 孤立阿秒脈沖產生及選通技術

驅動激光的每半個光周期會產生一次高次諧波，這些高次諧波彼此干涉，在頻域上表現為一系列梳齒狀的光譜，對應在時域上表現為阿秒脈沖的序列，稱為阿秒脈沖串。阿秒泵浦-探測實驗通常需要使用孤立阿秒脈沖，即通過合適的選通方法，從阿秒脈沖序列中選出單個脈沖，常用的幾種選通方式如圖2所示。

圖2 3種選通方式的原理示意

產生孤立阿秒脈沖最常用的方式是振幅選通，這種方法需要載波包絡相位（carrier-envelope phase，CEP）穩定的少周期，甚至單周期飛秒激光作為高次諧波的驅動源。其高次諧波光譜在高能部分由于不存在干涉，表現為連續譜，連續譜部分對應單個阿秒脈沖。

偏振選通則使用了另一種原理。高次諧波在線偏振驅動光的情況下效率最高，圓偏振驅動光的產生效率則很低。

2007年，Merdji等發明了一種在較長光周期范圍內產生單阿秒脈沖的方法，稱為雙色選通。對于更長的驅動光脈沖，僅使用雙色選通仍然會產生多個阿秒脈沖，所以通常將雙色場與偏振選通方法結合，即雙光選通。

2013年，Kim等發現如果使用帶有波前傾斜的驅動光產生高次諧波，阿秒脈沖串中的每個阿秒脈沖會沿不同方向發射，由此可以分離出單個阿秒脈沖，此方法稱為阿秒燈塔。這一方法是在空間上將孤立阿秒脈沖選出，因此是一種空間選通方法。

1阿秒脈沖產生

阿秒光源已廣泛應用于電子動力學研究，如觀測阿秒尺度的能隙變化和電子散射過程；原子分子物理研究，如阿秒瞬態吸收光譜、微觀化學反應過程研究及生物學研究如氨基酸分子內電荷遷移等；甚至有希望解決電子隧穿時間等量子力學基本問題。自阿秒科學誕生以來，對于更高參數的阿秒光源和對阿秒光源應用的探索一直都在同時進行，其參數發展如圖3所示。

圖3 最短單阿秒脈沖（紅色實線）、最高單阿秒脈沖能量（藍色虛線）、最高水窗波段阿秒脈沖能量（綠色點線）的發展歷史

2001年，Hentschel等獲得了世界上第1個阿秒脈沖。同年，Paul等用雙光子躍遷干涉阿秒拍頻重建（reconstruction of attosecond beating by interference of two-photon transitions，RABBITT）方法實現了阿秒脈沖串的測量。2002年，Itatani 等提出了阿秒條紋相機的概念。2004年，Kienberger等得到了250 as的單阿秒脈沖，并將阿秒脈沖的單脈沖能量提升至 10 nJ量級。2007年，Cavalieri等使用脈寬300 as的阿秒光源，通過阿秒條紋相機研究了金屬鎢在導帶和4f態的電離時間差問題。2008年，Goulielmakis等得到了脈沖寬度僅為80 as的孤立阿秒脈沖。次年，他們在原本飛秒極紫外瞬態吸收光譜的基礎上發展了阿秒瞬態吸收光譜這一譜學研究技術，首次實現了對飛秒尺度下價電子運動的實時觀測。2014年，Rothhardt等將高次諧波的波段拓展至水窗。2016年，Teichmann等獲得了光子能量覆蓋整個水窗波段200~500 eV 的軟X射線超連續光譜。2017年，Gaumnitz等得到了43 as的孤立阿秒脈沖測量結果，是目前最短的阿秒脈沖世界紀錄。2020年，Fu等得到了單脈沖能量達到3.5 nJ的水窗波段高次諧波，是目前單脈沖能量最高的水窗波段高次諧波。未來的阿秒光源需要朝向產生更高光子能量、更短脈寬、更高單脈沖能量、更高光子通量和更高重復頻率的孤立阿秒脈沖發展。

阿秒光源在近20年飛速發展，表現出廣泛應用前景。國內外眾多實驗機構均搭建了阿秒裝置，為阿秒科學的進步貢獻了力量。然而針對目前眾多實驗需求和未來的諸多探索，桌面級的小型阿秒光源在光源參數和應用條件上已經不能滿足復雜的實驗需求，建設大型阿秒裝置，實現高性能的阿秒綜合實驗研究迫在眉睫。

2阿秒光源的進展和發展趨勢

近20年阿秒科學正在飛速發展，阿秒脈沖的寬度不斷縮短、阿秒脈沖的光子能量和單脈沖能量都不斷提高、阿秒光源的重復頻率和平均功率也在逐步提升。現在人們已經能夠獲得脈沖寬度小于50 as或最高光子能量達到600 eV或單脈沖能量超過nJ量級的阿秒光源。與此同時，人們也在不斷探索阿秒光源的應用，RABBITT和阿秒條紋相機不僅可以實現阿秒脈沖串和單個阿秒脈沖的測量，還能夠用來進行原子電離過程的實時觀測；阿秒瞬態吸收光譜實現了對固體內部微觀運動的探索，配合水窗波段的阿秒光源更可以實現化學反應路徑的微觀觀測，將阿秒科學研究進一步向化學和生物領域拓展。針對日益復雜的阿秒實驗需求，世界各地正在興建大型阿秒科學裝置；未來在這些阿秒科學裝置中，勢必產生更高品質的阿秒光源，進而能夠在阿秒時間尺度和原子空間尺度下對世界展開新的探索。

3結論

作者簡介：王佶，中國科學院物理研究所，北京凝聚態物理國家研究中心，松山湖材料實驗室，助理研究員，研究方向為高次諧波光源；趙昆（通信作者），中國科學院物理研究所，北京凝聚態物理國家研究中心，松山湖材料實驗室，研究員，研究方向為阿秒光學、強場物理、超快動力學。

論文全文發表于《科技導報》2025年第4期，原標題為《阿秒光源產生和發展趨勢》，本文有刪減，點擊文末“閱讀原文”獲取全文。

本文轉載自《科技導報》微信公眾號

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