甲醛(HCHO)是室內(nèi)環(huán)境中主要的氣態(tài)污染物之一,具有致畸、致癌危害。常溫催化氧化技術(shù)是控制室內(nèi)甲醛污染的有效途徑,貴金屬納米催化劑具有較強(qiáng)的分子氧(O2)活化能力,是目前最理想的常溫催化材料。然而,貴金屬的成本嚴(yán)重制約其大規(guī)模應(yīng)用,精細(xì)調(diào)控催化劑的電子結(jié)構(gòu),實(shí)現(xiàn)超低負(fù)載量貴金屬對(duì)O2的有效活化,對(duì)高效甲醛凈化技術(shù)的實(shí)際應(yīng)用具有重要意義。
中國科學(xué)院地球環(huán)境研究所空氣凈化新技術(shù)團(tuán)隊(duì)(AirPNT)長期深耕室內(nèi)空氣污染控制技術(shù),在前期碳封裝金屬態(tài)鈷基納米材料體系的優(yōu)勢(shì)構(gòu)效基礎(chǔ)上拓展創(chuàng)新,構(gòu)建碳納米管封裝鐵鎳(FeNi)合金耦合鉑(Pt)納米粒子(FeNi@NC/Pt)催化新材料(圖1),顯著增強(qiáng)對(duì)甲醛的常溫催化氧化性能。尤其Pt負(fù)載量低至0.034 wt.%時(shí),仍展現(xiàn)出較高的甲醛去除率(80%)(圖2)。結(jié)構(gòu)分析和理論計(jì)算表明,F(xiàn)eNi合金與Pt即使沒有直接接觸,二者間也存在定向電子遷移。這種由碳介導(dǎo)的電子穿透效應(yīng)賦予Pt富電子的特性,通過延長O?O鍵(1.405 ?)使其更易斷裂,進(jìn)而形成活性氧物種(圖3),使甲醛經(jīng)二氧亞甲基和甲酸鹽深度氧化分解為CO2。
本研究為實(shí)現(xiàn)室溫下超低負(fù)載量貴金屬高效凈化甲醛提供了新思路。此外,團(tuán)隊(duì)構(gòu)建的新型常溫納米催化材料體系,已落地格力電器的商品化除醛型空氣凈化器,其甲醛CCM值超國標(biāo)最高等級(jí)6.6倍,系列技術(shù)獲行業(yè)協(xié)會(huì)鑒定“國際領(lǐng)先”,并被CCTV-1“品牌強(qiáng)國工程”報(bào)道。
相關(guān)成果發(fā)表于PNAS Nexus,朱丹丹博士后為第一作者,黃宇研究員為通訊作者。該工作受國家自然科學(xué)基金(52200137)、中國科學(xué)院先導(dǎo)專項(xiàng)(XDA23010300、XDA23010000)和中國博士后基金(2022M713126)等共同資助。
D. Zhu, Y. Huang*, X. Shi, R. Li, Z. Wang, W. Peng, J. Cao, S.C. Lee. 2025. Enhancing molecular oxygen activation by nitrogen-doped carbon encapsulating FeNi alloys with ultra-low Pt loading. PNAS Nexus, pgae594.
https://doi.org/10.1093/pnasnexus/pgae594 .
圖1. FeNi@NC/Pt催化材料的制備過程和形貌結(jié)構(gòu)
圖2. FeNi@NC/Pt催化材料的甲醛去除效率和穩(wěn)定性
圖3. FeNi@NC/Pt催化材料的電荷轉(zhuǎn)移、氧活化,及甲醛氧化機(jī)理
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