蛇年新氣象，起航新學(xué)期

合工大科研工作者們

踔厲奮發(fā)，步履不停

近期取得了一系列

新成果新進(jìn)展

隨官微一睹為快

01

能源轉(zhuǎn)換與存儲材料研究領(lǐng)域

材料科學(xué)與工程學(xué)院吳玉程教授團(tuán)隊(duì)連續(xù)在國際著名學(xué)術(shù)期刊《Advanced Functional Materials》發(fā)表三篇研究文章，在電催化還原CO2催化劑、鋰硫電池和鋰離子電池負(fù)極材料等方面取得系列研究成果。

團(tuán)隊(duì)通過低溫介導(dǎo)的超聲剝離工藝，將商業(yè)Cu粉破碎成為暴露不同活性晶面的高活性Cu超細(xì)納米顆粒，用于高效電催化還原CO2生成C2H4。所制備的Cu納米顆粒電極表現(xiàn)出較高的催化活性，CO2轉(zhuǎn)化成C2H4法拉第效率高達(dá)81.5%，在-0.93V下的最大局部電流密度為1.1Acm-2。原位拉曼光譜顯示，Cu-5電極具有豐富的CO2吸附和質(zhì)子化活性位點(diǎn)，可以有效地將CO2轉(zhuǎn)化為*CO中間體，導(dǎo)致電極表面具有較高的局部CO覆蓋率，促進(jìn)了C-C偶聯(lián)生成C2H4。原位ATR-FTIR和DFT計(jì)算的綜合結(jié)果證明了CO-CHO與C2H4偶聯(lián)的反應(yīng)途徑，強(qiáng)調(diào)了Cu-5電極中Cu（100）面的存在降低了*COCHO形成的能量勢壘。該工作設(shè)計(jì)了一種易于獲得的超細(xì)銅納米顆粒催化劑，用于高效生產(chǎn)C2H4，為電催化CO2還原技術(shù)提供了一定的參考。

圖1 Cu超細(xì)納米顆粒電催化CO2還原性能

團(tuán)隊(duì)針對高能鋰硫電池（Li-S電池）性能受限于硫氧化還原反應(yīng)（SRR）的緩慢動力學(xué)和中間產(chǎn)物多硫化物鋰（LiPS）“穿梭效應(yīng)”的關(guān)鍵瓶頸，設(shè)計(jì)并成功構(gòu)建了一種Janus型V2O3/VN異質(zhì)結(jié)構(gòu)嵌入的蓮藕狀多通道氮摻雜碳納米纖維（MNCNF）的自支撐硫載體（V2O3/VN@MNCNF）。理論計(jì)算結(jié)合實(shí)驗(yàn)研究結(jié)果表明：V2O3/VN界面電荷重分布誘導(dǎo)形成的內(nèi)建電場，通過發(fā)揮V2O3吸附功能優(yōu)勢、VN高催化活性及界面增強(qiáng)的電子/離子傳輸，促進(jìn)了多硫化物在V2O3/VN異質(zhì)界面平穩(wěn)快速的“捕獲-遷移-轉(zhuǎn)化”，從而加速了雙向硫轉(zhuǎn)化。碳納米纖維中的分級多孔網(wǎng)絡(luò)有助于電子/離子快速輸運(yùn)，同時(shí)也為載硫提供了充沛空間，并物理限制了LiPS擴(kuò)散穿梭和電極體積效應(yīng)。因此，基于該硫電極組裝的Li-S電池在高硫負(fù)載（6.0mg·cm-2）和貧電解液（7.5 μL·mg-1）條件下，實(shí)現(xiàn)了高達(dá)4.92mAh·cm-2的面容量，150圈循環(huán)后容量保持率仍高達(dá)94.8%。該工作為鋰硫電池電催化劑的合理設(shè)計(jì)提供了理論指導(dǎo)，也為鋰硫電池的商業(yè)化應(yīng)用提供了新的可能。

圖2 V2O3/VN@MNCNF的設(shè)計(jì)思路和異質(zhì)界面作用機(jī)制

團(tuán)隊(duì)針對金屬有機(jī)框架（MOF）導(dǎo)電性差、儲鋰容量低、儲鋰機(jī)理不明晰等問題構(gòu)建了一系列對苯二甲酸基MOF納米片，并證明此類MOF電極可以通過原位電化學(xué)重構(gòu)策略為高效儲鋰提供一種替代方案。通過同步輻射、原位XRD，原位拉曼等表征技術(shù)發(fā)現(xiàn)對苯二甲酸MOF納米片，在初始的鋰化/去鋰化循環(huán)中經(jīng)歷逐步的組分和結(jié)構(gòu)重構(gòu)；在熱力學(xué)驅(qū)動下，金屬節(jié)點(diǎn)和對苯二甲酸配體分別轉(zhuǎn)化為金屬氧化物和對苯二甲酸鋰，形成更穩(wěn)定的Li─O鍵。在組分重構(gòu)的同時(shí)，MOF納米片也演變成一種獨(dú)特的多孔狀“梅子布丁”結(jié)構(gòu)，其中氧化物納米晶被對苯二甲酸鋰包裹。同時(shí)原位EIS技術(shù)表明MOF納米片電極重構(gòu)后，其離子電導(dǎo)率得到顯著改善。優(yōu)化的NiCo–BDC納米片電極能夠在0.1A·g-1的電流密度下提供高達(dá)1582.4 mAh·g-1的比容量，經(jīng)過2000次循環(huán)后，在2A·g-1的電流密度下保持502.6mAh·g-1的可逆比容量。該工作提出電化學(xué)重構(gòu)開發(fā)高效MOF電極的新策略，突破了MOF在儲能應(yīng)用中的瓶頸。

圖3 MOF納米片儲鋰過程中的成分重構(gòu)

圖4 MOF納米片儲鋰過程中的結(jié)構(gòu)重構(gòu)

團(tuán)隊(duì)與加拿大國立科學(xué)研究院Shuhui Sun院士、中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)余彥教授、安徽師范大學(xué)王鵬教授課題組分別開展合作，全面依托先進(jìn)能源與環(huán)境材料國際科技合作基地、清潔能源新材料與技術(shù)學(xué)科創(chuàng)新引智基地（111計(jì)劃）、安徽省先進(jìn)納米能源材料國際科技合作基地、先進(jìn)功能材料與器件安徽省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室和安徽省先進(jìn)復(fù)合材料設(shè)計(jì)與制造工程中心等高水平科研平臺，相關(guān)研究工作得到了國家自然科學(xué)基金、安徽省重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃項(xiàng)目、安徽省自然科學(xué)基金、中國博士后基金、中央高校基本科研業(yè)務(wù)費(fèi)專項(xiàng)等支持。

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02

量子點(diǎn)光催化制氫研究領(lǐng)域

化學(xué)與化工學(xué)院李伸杰、陳艷艷課題組在量子點(diǎn)光催化制氫研究領(lǐng)域取得新進(jìn)展，相關(guān)研究成果以“High-Density Donor-Acceptor Pair Mediated Carrier Transport Dynamics for Hydrogen Production Performance Promotion Based on Non-Stoichiometric Quantum Dots”為題發(fā)表在國際著名學(xué)術(shù)期刊《ACS Nano》上。合工大為第一通訊單位，化學(xué)與化工學(xué)院碩士生丁凱為論文第一作者，李伸杰、陳艷艷及安徽工程大學(xué)林偉偉老師為通訊作者。

量子點(diǎn)（QDs）被認(rèn)為是最佳的太陽能光電轉(zhuǎn)換材料之一，在各類光催化反應(yīng)中得到了廣泛的應(yīng)用。I-III-VI族量子點(diǎn)是一類高效的光捕獲材料，但特殊供體-受體對（D-A對）的存在使得光催化過程中載流子的動力學(xué)變得復(fù)雜，多種類型缺陷導(dǎo)致的綜合效應(yīng)使得研究單一類型的缺陷對載流子動力學(xué)的影響頗具挑戰(zhàn)。因此，系統(tǒng)的研究D-A對缺陷對量子點(diǎn)內(nèi)載流子動力學(xué)的影響成為了亟待解決的問題。

圖1 量子點(diǎn)的D-A對密度分析及密度泛函理論計(jì)算

研究團(tuán)隊(duì)針對這一問題，利用過量無機(jī)S2-配體鈍化銀銦鋅硫量子點(diǎn)（Ag-In-Zn-S QDs）的表面缺陷，系統(tǒng)地研究高密度供體-受體對（D-A對）在光催化過程中對載流子分離和轉(zhuǎn)移路徑的影響。通過密度泛函計(jì)算證明了過量無機(jī)S2-配體取代MPA的可行性。研究結(jié)果揭示，量子點(diǎn)中的D-A對缺陷可以有效地分離載流子，由其D-A對產(chǎn)生的固定能級位置的缺陷為光生電子-空穴的分離提供了新的路徑，并能高效“儲存”載流子。在此基礎(chǔ)上，研究團(tuán)隊(duì)利用量子點(diǎn)內(nèi)D-A對中存儲的載流子與納米片中的In空位形成的內(nèi)建電場，構(gòu)筑了類Z型量子點(diǎn)-納米片異質(zhì)結(jié)材料，性能測試表明，異質(zhì)結(jié)的光催化產(chǎn)氫速率得到大幅提升，最高可達(dá)初始量子點(diǎn)產(chǎn)氫速率的近1400倍（80.7 mmol·g?1·h?1）。

這項(xiàng)研究利用I-III-VI族量子點(diǎn)內(nèi)的高密度D-A對介導(dǎo)的載流子傳輸動力學(xué)促進(jìn)了高效光催化析氫，為構(gòu)建量子點(diǎn)/納米片異質(zhì)結(jié)光催化劑提供了一種可行的策略以及光生電荷轉(zhuǎn)移的機(jī)制。

圖2 量子點(diǎn)/納米片異質(zhì)結(jié)的性能表征及光催化產(chǎn)氫機(jī)理

該研究工作得到了國家自然科學(xué)基金、安徽省自然科學(xué)基金、高值催化轉(zhuǎn)化與反應(yīng)工程安徽省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室、中央高校基本業(yè)務(wù)經(jīng)費(fèi)等項(xiàng)目的資助。

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03

超快激光加工研究領(lǐng)域

儀器科學(xué)與光電工程學(xué)院吳思竹教授、勞召欣教授課題組在超快激光加工領(lǐng)域取得多項(xiàng)研究成果，相關(guān)論文分別發(fā)表于國際知名期刊《Advanced Functional Materials》、《Small》和《Corrosion Science》。

研究團(tuán)隊(duì)將飛秒激光加工引導(dǎo)的雙向?qū)ΨQ毛細(xì)力自組裝用于手性光學(xué)結(jié)構(gòu)加工，提出了一種基于角度補(bǔ)償和pH調(diào)控策略的雙向?qū)ΨQ手性微結(jié)構(gòu)原位制備方法。該方法采用飛秒激光直寫構(gòu)建pH智能響應(yīng)性水凝膠微柱陣列，巧妙利用溶液蒸發(fā)產(chǎn)生的動態(tài)毛細(xì)力驅(qū)動自組裝過程，通過將智能材料動態(tài)響應(yīng)特性與激光微加工精準(zhǔn)操控相結(jié)合，突破了傳統(tǒng)手性結(jié)構(gòu)調(diào)諧困難的瓶頸。為克服傳統(tǒng)智能材料變形不對稱的問題，團(tuán)隊(duì)引入了結(jié)構(gòu)角度補(bǔ)償與pH協(xié)同調(diào)控策略，并建立了手性結(jié)構(gòu)參數(shù)化設(shè)計(jì)模型。通過渦旋光探測技術(shù)，驗(yàn)證了所制備手性微結(jié)構(gòu)的對稱渦旋二色光譜特性。該進(jìn)展以“Bidirectionally Symmetric Self-Assembly of Switchable Chiral Microstructures Based on Angle Compensation and pH Regulation Strategy for Chiroptical Metamaterials”為題于2025年2月11日發(fā)表在《Advanced Functional Materials》。

圖1 飛秒激光加工引導(dǎo)的對稱調(diào)諧手性自組裝

研究團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)了一種電熱-磁復(fù)合驅(qū)動的形狀記憶微夾持器（EM-SMP）。該微夾持器通過飛秒激光加工技術(shù)實(shí)現(xiàn)高精度制造，并在形狀記憶聚合物基體中嵌入Fe?O?顆粒和電阻絲，從而能在電流和磁場作用下實(shí)現(xiàn)快速響應(yīng)（響應(yīng)時(shí)間約為0.9s）。該設(shè)計(jì)在操作過程中僅在夾持器張開時(shí)施加磁場，閉合則通過電熱觸發(fā)的形狀記憶效應(yīng)完成，使其能夠在無磁干擾的情況下安全夾持磁性物體，并在冷卻后實(shí)現(xiàn)無需能耗的穩(wěn)定鎖定狀態(tài)。此外，其獨(dú)特的爪形結(jié)構(gòu)有效提升了負(fù)載能力，自重負(fù)載比高達(dá)2380，顯著增強(qiáng)了夾持性能。該進(jìn)展以“High-Load Shape Memory Microgripper with Embedded Resistive Heating and Magnetic Actuation”為題于2025年2月3日發(fā)表在《Advanced Functional Materials》。

圖2 EM-SMP夾持器工作機(jī)理示意圖

研究團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)了一種磁/光雙響應(yīng)形狀記憶夾持器。通過將Fe?O?納米顆粒嵌入形狀記憶聚合物（SMP）基體，賦予材料光熱轉(zhuǎn)換與磁響應(yīng)特性。基于飛秒激光加工與模板復(fù)刻技術(shù)，制備了可精確調(diào)控的微結(jié)構(gòu)夾爪。在近紅外光（NIR）與環(huán)形磁場協(xié)同作用下，夾爪通過光熱效應(yīng)軟化并受磁力驅(qū)動展開至臨時(shí)開合態(tài)；撤去磁場后，其形狀可固定，而再次施加NIR則觸發(fā)形狀記憶效應(yīng)恢復(fù)閉合態(tài)。實(shí)驗(yàn)表明，該夾持器可操控跨尺度物體（微米級液滴至厘米級金屬件），最大負(fù)載達(dá)自身重量的1730倍，并能在密閉空間內(nèi)精準(zhǔn)轉(zhuǎn)移固體與液體。此外，其成功應(yīng)用于多種微液滴操控及液態(tài)金屬電路控制，為微創(chuàng)手術(shù)器械與工業(yè)精密操作提供了創(chuàng)新解決方案。該進(jìn)展以“A Versatile Dual-Responsive Shape-Memory Gripper via Additive Manufacturing Toward High-Performance Cross-Scale Objects Maneuvering”為題于2025年1月24日發(fā)表于《Small》。

圖3 磁/光雙響應(yīng)形狀記憶微爪磁熱協(xié)同驅(qū)動與跨尺度操控

研究團(tuán)隊(duì)提出飛秒激光表面處理（FLSP）新策略。通過調(diào)控激光功率（100–400mW）在LPBF鈦合金表面構(gòu)建周期性納米波紋與微納分級結(jié)構(gòu)，結(jié)合空氣暴露加速Ti2?氧化為Ti??，形成致密TiO?鈍化膜。實(shí)驗(yàn)表明，F(xiàn)LSP處理后的樣品在3.5%NaCl溶液中腐蝕電流密度（icorr）由2.05μA/cm2降至0.044μA/cm2（降幅97.8%），鈍化電流密度（ip）降低70.8%，且呈現(xiàn)多層鈍化行為。XPS分析證實(shí)，空氣暴露30天后，表面Ti??占比提升，氧化膜厚度與致密度顯著增加，有效阻隔Cl?侵蝕。經(jīng)過45天浸泡實(shí)驗(yàn)，F(xiàn)LSP處理樣品未出現(xiàn)明顯局部腐蝕，驗(yàn)證了其長效防護(hù)能力。該進(jìn)展以“Femtosecond laser-induced micro/nanostructures facilitated multiple passivation and long-term anti-corrosion property of laser powder bed fused Ti-6Al-4V alloy”為題于2025年1月30日發(fā)表于《Corrosion Science》。

圖4 飛秒激光誘導(dǎo)微納米結(jié)構(gòu)促進(jìn)合金的多重鈍化和長期防腐性能

課題組與中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)吳東教授、香港中文大學(xué)張立教授課題組等分別開展合作，相關(guān)研究工作得到了國家自然科學(xué)基金、國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、合肥工業(yè)大學(xué)優(yōu)秀青年人才培育計(jì)劃等項(xiàng)目的支持，系列進(jìn)展可以為先進(jìn)制造、集成傳感器、智能機(jī)器人、生物醫(yī)療等領(lǐng)域提供重要技術(shù)支撐。

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來源 | 材料科學(xué)與工程學(xué)院 化學(xué)與化工學(xué)院

儀器科學(xué)與光電工程學(xué)院

圖片 | 皮致遠(yuǎn) 張庭語

責(zé)編 | 衛(wèi)婷婷

投稿郵箱 | hfutxcb404@163.com

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