計算化學和機器學習（ML）的進步使針對需要的有潛力或特殊性質的材料設計與工程成為可能。雖然這類虛擬材料的發現速度正在穩步提升，但實驗驗證的成功仍然很耗時。

為彌補這一差距，首爾大學（Seoul National University）與美國福特漢姆大學（Fordham University）的合作團隊開發了一種新技術，以大型語言模型（LLM）來預測新材料的可合成性并解釋此類預測的基礎。

這項研究先后發布在《Journal of the American Chemical Society》（2024 年 7 月 11 日）和《Angewandte Chemie International Edition》（2025 年 2 月 13 日）。

《Large Language Models for Inorganic Synthesis Predictions》：

論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c05840

《Explainable Synthesizability Prediction of Inorganic Crystal Polymorphs Using Large Language Models》：

論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202423950

新材料的開發

與傳統的基于圖形的定制 ML 模型相比，微調的 LLM 和基于 LLM 嵌入的定制 ML 模型顯示出良好的性能。此外，微調的 LLM 可以通過簡單的提示推斷確定可合成性的原因來提供可解釋性。

在稍早一點的研究過程中，團隊主要展示了如何在僅給定成分信息的情況下使用微調的 LLM 來預測無機合成性和合成前驅體。然而，相同成分的不同結構可能具有截然不同的特性，并且在大多數情況下，目標是合成特定的多晶型物。

最新的研究表明基于目標晶體結構的文本描述的微調 LLM 可以提供與最新的定制圖神經網絡 ML 模型相當的可合成性預測性能，再通過在 LLM 衍生的晶體結構描述表示上訓練神經網絡模型，可以在性能上得到更好的提升。

圖 1：利用 LLM 進行基于結構的一般合成性預測及其解釋。（圖源：論文）

可合成性預測

現有的預測方法僅限于評估材料的熱力學穩定性，導致預測精度低，預測與實際實驗合成成功率之間存在顯著差異。

為了保證實驗數據的穩定性，團隊遵循先前的工作策略，為一般的合成能力預測任務微調了 OpenAI GPT-4o-mini 模型。他們設計了兩種微調模型：StructGPT提供化學計量公式信息和結構描述，StoiGPT僅包含化學計量信息，不包含結構描述。

圖 2：一般合成能力預測的模型性能比較。（圖源：論文）

微調模型 StructGPT-FT 的性能優于非微調的 GPT 模型，這表明微調對于合成能力預測任務至關重要。而兩種學習分類器方法中，先進行文本轉換的PU-GPT 嵌入模型的性能優于 StructGPT-FT 和 PU-CGCNN 模型，GPT 嵌入分別比傳統的基于圖形的結構表示更有效。

結構靈敏度與熱力學穩定性

為了檢查對輸入結構變化的敏感性，團隊在保持測試集的 CIF 結構中隨機改變了 1% 和 5% 的分數坐標，隨后處理這些突變的 CIF 結構，將其轉換為文本描述。

整體文本長度增加，表明結構對稱性在突變過程中降低，導致描述更長。對于這些突變的合成可預測性的變動來看，原始結構對 StructGPT-FT 的召回率為 71.0%，對于未標記的數據，預測可合成的比例從 6.2% 下降到 0.2% 和 0.1%。

圖 3：晶體結構預測（圖源：論文）

而在基于熱力學的預測假設里，雖然在亞穩范圍（<0.2 eV/atom）中實現了 87.1% 的召回率，在接近穩定范圍（<0.05 eV/atom）中實現了 74.4% 的召回率。但它們的精度遠低于微調后的模型，對上述的兩種情況對比誤差在 72% 與 33.3% ，與新模型的 6.1% 無法相比。

圖 4：基于熱力學的合成預測。（圖源：論文）

新模型的進一步發展

與近期普遍使用 LLM 實現材料結構-屬性可解釋性的工作不同，LLM 通過簡單提示獲得的解釋適用于模型預測，不再需要文獻示例。

基于這些解釋可以指定與一般合成性測定相關的詳細和基本方面。譬如通過對不可合成材料采用這種策略，可以確定導致其低可合成性的因素，并指導化學家修改或優化不可合成的假設結構，使其可合成。

團隊的指導教授 Yousung Jung 教授表示，這項研究意義重大，因為它表明 LLM 不僅可以精確預測新材料的可合成性，還可以解釋這些預測背后的原因并揭示潛在的化學原理。

「隨著基于 LLM 的技術不斷發展，它們有望為新型材料設計提供更有效、更直觀的方向。」本研究的一作作者 Seongmin Kim 計劃后續研究將機器學習和材料科學相結合，以探索新型材料開發的范式轉變。