第一作者:仇江回
通訊作者:彭娟
通訊單位:寧夏大學
論文DOI:10.1016/j.cej.2025.165447
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寧夏大學彭娟團隊通過一步水熱法成功制備了自支撐SnO?/NF電極,實現了聚對苯二甲酸乙二醇酯(PET)塑料衍生的乙二醇(EG)高效電催化氧化為高附加值甲酸鹽(法拉第效率達99.8%)。結合陰極CO?還原反應(CO?RR),構建了PET氧化||CO?RR耦合系統,在2.9 V電壓下甲酸鹽總法拉第效率達182%,為廢棄塑料資源化利用提供了新策略。
背景介紹
全球每年約7000萬噸PET塑料因難降解性主要通過填埋或焚燒處理,造成嚴重環境與資源浪費。同時,化石燃料過度使用導致CO?過量排放加劇溫室效應。傳統PET回收技術(如機械回收)經濟性低,而電催化技術因反應條件溫和、選擇性高、碳排放低,成為塑料升級回收的理想途徑。然而,現有EG氧化反應(EGOR)催化劑依賴貴金屬,成本高且易中毒,亟需開發高效廉價的替代材料。
圖文解析
1. 催化劑設計與性能
研究團隊通過調控SnO?負載量優化電極性能,發現SnO?的氧親和位點可抑制析氧副反應,并通過界面電子效應調控Ni活性中心的d帶中心位置,促進醛中間體吸附與C-C鍵斷裂。
圖1. SnO?/NF電極的結構表征
圖2. SnO?/NF電極電化學測試和產物分析
2. 反應機制
原位拉曼與FTIR表明:EGOR遵循“電化學-化學串聯”路徑,NiOOH作為活性中心氧化EG,SnO?作為電子傳輸層促進中間體轉化。DFT計算證實SnO?使Ni位點d帶中心上移,降低CHOCHO*形成的能壘(0.55 eV vs. NiOOH的0.77 eV)。
圖3. SnO?/NF電極反應機理研究
圖4. DFT計算結果
3. 實際應用
將PET水解液(EG+TPA)與CO?RR耦合,系統在30 h穩定性測試中保持高效運行,最終分離獲得87.62%對苯二甲酸和89.1%甲酸鈉。
圖5. PET的升級回收
總結與展望
該工作通過SnO?/Ni界面工程實現了PET塑料與CO?協同轉化,兼具環境與經濟效益。未來可通過擴大電極尺寸、優化反應器設計推動工業化應用,為“雙碳”目標下廢棄碳資源循環提供新思路。
作者簡介
彭娟教授:寧夏大學教授、博士生導師,2023-2024連續兩年入選全球前2%頂尖科學家榜單。2016年入選寧夏“百人計劃”人才,2018年入選自治區科技創新領軍人才。主持完成了項國家自然科學基金項目及多項省部級項目。在研主持國家自然科學基金項目地區項目1項,重點項目子課題1項及多項省部級項目。以第一作者或通訊作者發表學術論文60余篇,單篇最高被引 2000余次。相關文章發表在高質量期刊如
Nano Letters, Small, Journal of Materials Chemistry A, Materials Today Nano, Materials Today Advances, ACS Applied Materials and Interfaces等。授權發明專利 2 項,實用新型專利 1 項。 1 篇文章入選“中國最具國際影響百篇論文”。獲第六屆中國僑界貢獻創新人才獎。獲寧夏科技進步獎三等獎(排名 2) ,指導研究生獲得寧夏回族自治區優秀碩士學位論文;榮獲寧夏優秀自然科學論文一等 3 項,二等獎 2 項,三等獎 1 項。指導本科生和研究生獲自治區“互聯網 + ”創新創業大賽銀獎和銅獎,指導本科生創新創業項目國家級 2 項,區級 3 項。主編教材 1 部,參編教材 2 部 。
文獻詳情:
Boosted production of formate via paired electro-reforming of poly (ethylene terephthalate) plastic and CO? reduction.
Jianghui Qiu a , Zhixin Jing a , Dongping Zhan b , Juan Peng a
Chemical Engineering Journal,2025
https://doi.org/10.1016/j.cej.2025.165447
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