在異質催化研究中，構建具有目標吸附性能的催化活性位點是實現高效催化劑設計的核心問題之一。近年來，盡管前向設計方法結合了高通量密度泛函理論（DFT）計算與機器學習，已在揭示結構—性能關系方面取得重要進展，但要實現真正意義上的逆向設計，即從目標性能出發反推理想結構，尤其是在高熵合金（HEAs）等結構復雜體系中，仍面臨顯著挑戰。傳統模型往往難以兼顧物理可解釋性、三維結構敏感性和生成能力。

Fig. 1 | Overview of feature extraction, dataset construction, and workflow for energy prediction and interface design.

近日，北京大學深圳研究生院潘鋒教授、北京雁棲湖應用數學研究院李京艷助理研究員、廈門大學鄭世勝特任副研究員等，提出了一種具有物理可解釋性的拓撲驅動生成模型框架（PGH-VAEs），相關成果已發表于npj Computational Materials（2025, 11:147）。該研究通過引入“持續GLMY同調”（persistent GLMY homology, PGH）這一新型代數拓撲工具，首次實現了在三維結構層面精確表征催化活性位點的拓撲特征，并以此為指導，實現性能導向的結構生成。

Fig. 2 | Workflow for coordination and ligand feature extraction of active sites.

GLMY同調是由著名數學家丘成桐先生及其合作者提出的一類基于路徑復形（path complex）的同調理論，能夠有效刻畫有向、非對稱圖形的整體結構特征，在處理非歐幾里得空間中的結構建模任務中具有獨特優勢。研究團隊將GLMY同調及持續GLMY同調（PGH）引入材料結構表征中，提取出反映活性位點微結構差異的拓撲不變量，并將其與元素配體信息相結合，構建了雙通道的結構表示方法，分別編碼局域配位效應與遠場調控效應。

Fig. 3 | PGH-VAEs: encoding, generation, and prediction workflow.

模型采用變分自編碼器（VAE）架構，在半監督學習機制下訓練了一個可解釋的潛在空間。盡管訓練數據僅包含約1159條經DFT標注的吸附能數據，團隊通過引入梯度提升回歸器（GBRT）擴展數據標簽，提升了潛空間學習的穩定性與泛化能力。最終，PGH-VAEs在*OH吸附能預測中的平均絕對誤差為0.045 eV，達到當前結構生成模型的領先水平。

研究進一步發現，PGH拓撲特征中的Betti數與吸附性能之間具有顯著的線性相關性，特別是零維與二維特征（分別對應原子連通性與局域空穴結構）對性能預測最為關鍵。這一發現不僅揭示了結構敏感性背后的數學機制，也提升了生成模型的物理可解釋性。借助這一潛空間，模型成功生成了具有優異吸附性能的結構構型，其中以Pt/Pd為橋位、遠場以Ru原子調控的三原子組合被反復識別為最優構型。進一步理論分析表明，Ru相較于Ir與Rh在調節d帶中心位置方面更具優勢。

Fig. 4 | Demonstration of PGH-VAEs on active sites design and optimization.

基于模型生成結果，研究團隊還提出了不同晶面下的最優組分比例：在(111)晶面為Pt:Pd:Ru = 0.7:0.2:0.1，在(211)晶面為3:3:4。這一結論為實驗工作者在實際催化劑合成中的成分設計與晶面選擇提供了定量指導。與傳統依賴大量DFT數據和高計算成本的催化劑篩選方法相比，PGH-VAEs框架具備更高的數據利用效率、結構可解釋性和潛在的可擴展性。該研究不僅為催化活性位點的逆向設計提供了新的思路，也展示了代數拓撲工具在材料科學前沿中的應用潛力。

論文鏈接：

https://www.nature.com/articles/s41524-025-01649-8