水系鋰離子電池由于其具有本質(zhì)安全、低成本、環(huán)保的特點，有望在大規(guī)模儲能體系中得到應用。然而，目前制約水系鋰離子電池壽命的最大挑戰(zhàn)則是負極的析氫副反應（HER）。寬電位水系電解液的提出（Water-in-salt）首次在負極界面發(fā)現(xiàn)了固態(tài)電解質(zhì)中間相（SEI），實現(xiàn)了負極界面的鈍化，從動力學的角度抑制了負極的HER副反應，延長了水系鋰離子電池的壽命。但是，傳統(tǒng)的水系鋰離子電池負極界面鈍化的方式依賴于水系電解液中陰離子還原的方式，該方式往往會伴隨著HER副反應，造成正極材料中活性Li+的消耗。因此該鈍化過程存在著低效率、低質(zhì)量的問題。因此，如何實現(xiàn)負極界面高質(zhì)量、高效率的鈍化，是水系鋰離子電池走向?qū)嵱没年P鍵科學挑戰(zhàn)。

圖1.界面預構筑的物理化學機制

基于此，近日，來自中國科學院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國家研究中心的索鎏敏研究員團隊與華中科技大學團隊合作，提出了一種界面預構筑的方式,即在水系鋰離子電池負極界面添加多功能界面添加劑CsF，CsF能夠在電池循環(huán)前與電解液中的LiTFSI原位生成LiF，從而避免了SEI生成過程中活性Li+的消耗，提高了SEI生成的效率。同時，電解液中Cs+能夠破壞水分子的氫鍵結(jié)構，從而降低水分子在界面的活性。更為重要的是，Cs+與TFSI-具有強的相互作用，能夠?qū)⒏郥FSI-帶到界面中，有利于TFSI-在LiF間還原，從而使得負極的界面鈍化更為致密堅固。該界面預構筑的方案實現(xiàn)了界面相間層-界面雙電層雙重調(diào)控（圖1），構筑了穩(wěn)定的負極界面環(huán)境。該穩(wěn)定的界面環(huán)境能夠使水系鋰離子電池獲得2000周的長循環(huán)。同時，該界面預構筑的方案能夠應用在Ah級的水系鋰離子軟包電池中，電池的質(zhì)量能量密度為57 Wh/kg，的體積能量密度為176 Wh/L，能量效率為94%。

相關成果以“Interface Preconstruction Enables Robust Passivation of the Ah-Level Aqueous Li-ion Batteries”為題發(fā)表在Journal of the American Chemical Society。中國科學院物理研究所周安行博士后和華中科技大學張錦凱博士生為該論文的共同第一作者，中國科學院物理研究所索鎏敏研究員和華中科技大學馮光教授為共同通訊作者。該工作受到了科技部重點研發(fā)計劃、國家自然科學基金委、中國科學院青年交叉團隊、北京清潔能源中心、懷柔清潔能源材料測試與診斷研發(fā)平臺、長三角物理研究中心有限公司、中國博士后基金會的大力支持。

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