1962年9月，李天佑任副總參謀長。時任副總參謀長的還有楊成武、張愛萍、張宗遜。后來又增加了彭紹輝和王新亭。在總參的近8年時間，李天佑分管過包括作戰、情報、軍務等10多個部局。

1966年，李天佑兼任總參作戰部黨委書記。那時，李天佑擔心外部勢力會利用運動帶來的混亂，用空降部隊對京津平原進行突襲。那樣的話，勢必會造成較大損失。

李天佑和作戰部很快擬好了應對措施，從外地調集一支戰斗力較強的部隊，加強京津的防衛。毛主席看過報告后，馬上批示“同意”。很快，一支英雄部隊進駐北京、天津。

李天佑不光警惕國外的敵對勢力，還密切關注著國內運動形勢的發展。李天佑的夫人杜啟遠曾說，他本可以請假養病，避開矛盾，但他看到總參不穩，心里焦急。李天佑當時的心態就是：總參不能亂。

這年10月，軍隊院校和地方院校一樣，開始了“橫沖直撞”。這天，還在病床的李天佑接到緊急通知，測繪學院的一批學生把張愛萍、張宗遜兩位副總長帶走了。李天佑很是憤怒，拔掉輸液的針頭，抓起電話先后給軍委、總參“文革”辦公室打了電話。

李天佑那時并不管運動，但總是義無反顧地站出來說話。那段時期，李天佑常掛在嘴邊的話就是：“不分管運動，但不能不管違法亂紀的事情！”類似這種“救人”行動，不勝枚舉。

由于李天佑管作戰部，一些造反派頭頭給他出難題：“你必須下令出兵收復香港！”李天佑聽后，哭笑不得。作為軍人，知道香港被敵人長期侵占，肯定會感到羞恥。但暫時不收復香港，哪能他說了算的！

李天佑回答：“香港問題，是個國際問題，怎么能胡來？況且，調兵權在中央，我怎能派兵去收復香港？”

像這種無厘頭的為難，李天佑記得有太多了。

1967年1月，張家口技術工程學院被奪了權。學院的領導、干部及學員160人，處境艱難。為了平息學院的混亂，李天佑派了調查組前去“談判”。結果，調查組堅持了2天就支撐不住，然后被趕了出去。

3月，李天佑又組織了一個工作組，準備處理驅趕調查組事件。可還沒到學院，就遭到了阻攔。工作組電話請示李天佑怎么辦？李天佑決定把六十五軍拉來，共同組建成“毛澤東思想宣傳隊”開赴學院。

有了軍隊的介入，那些囂張的頭頭們被鎮住了。畢竟誰見了黑洞洞的槍口，也會馬上冷靜下來。可是工作組的人都很害怕，李天佑安慰他們：“這事我負責，你們不要擔心。”

隨著時間的推移，張家口技術工程學院內部情況越來越嚴峻。李天佑只好指揮六十五軍把從學院被迫出來的人，都收攬起來。入秋以后，李天佑又讓部隊給這些人發放了衣服、被裝等物資。

這年9月，在李天佑的斡旋下，從學院出去的人都陸續回去了。學院的情況也開始逐步有了好轉。

1968年3月，李天佑再次來到該學院。院領導見到他后，非常激動。李天佑詢問：“還有什么困難？說說。”院領導早前聽說，上面要撤銷該學院，他向李天佑求證：“沒困難，但不知道會不會撤銷？”

李天佑認為，該學院技術力量較強，技術精湛的專家也不少，撤銷了實在是太可惜了。李天佑不愧是官至副總長，馬上能透過表象見到內在。他分析問題的本質是學院的教員骨干，沒有他們，學院也只是個空架子。

李天佑對院領導說：“把一些處境不好的骨干，放在干校學習，讓他們避避風頭，出了事我擔著！”

李天佑的“我擔子”，讓那些心理不穩定的人找到了“靠山”。李天佑每當遇到危難時刻，總會說：“出了事我擔子。”正是他的這種敢于挺身而出的精神，給那些把他當“靠山”的人重新振作的勇氣。

正如學院的一些老同志們所說，如果不是李天佑這樣的高級干部無私的幫助，我們肯定沒有力量堅持工作下去。李天佑不光給院領導、干部撐起了一片天，給整個學院，包括總參都帶去了光。

李天佑的付出，該學院的人都銘記在心。以至于后來李天佑因病住院的消息傳到學院后，不少人主動前去醫院探望。

李天佑不僅維持總參的穩定，還會照顧那些處境不好的老戰友的子女們。1966年，時任國家體委副主任的李達上將被隔離審查。那時，李達的子女接到通知要下放農村勞動。

李天佑得知后，為了讓孩子們有個好點兒的環境，李天佑親自出面把孩子們安排到總參直屬的“五七干校”里。其實，不光有李達的子女，還有其他老同志的家人都受到過李天佑的庇護。

1970年9月，李天佑因病逝世，享年56歲。