西湖大學工學院孔瑋團隊開發了一種基于范德華力的快速解耦和重組集成方案，成功實現了多種二維（2D）過渡金屬硫屬化合物（TMDCs）的大面積逐層轉移與組裝。這一人工組裝手段可實現精確的轉角控制，進而構建多層轉角TMDCs。最終，研究團隊成功以非手性TMDCs材料為單體，通過人工集成得到具有螺旋手性的2D薄膜。該工作不僅開發了一種高效的大面積2D材料潔凈堆疊方法，而且展示了人工集成工程在創造新結構和發現新性質方面的巨大潛力。相關工作以“Van der Waals Assembly of Multilayer Twisted Transition Metal Dichalcogenides with Controllable Chirality”為題發表于Advanced Functional Materials。

二維（2D）過渡金屬硫屬化合物（TMDCs）莫爾超晶格因其獨特的結構和物理性質備受關注。研究表明，莫爾TMDCs的性質不僅取決于扭轉角度，還與層數密切相關。多層轉角TMDCs體系由于復雜的層間耦合作用，往往展現出新穎的特性。盡管TMDCs本身不具有手性，但通過螺旋生長或扭轉堆疊，理論上可誘導出手性特征，且該性質可通過轉角和層數調控。然而，二維材料的螺旋手性組裝仍面臨三大挑戰：轉角的精確控制、大面積手性均勻性的保持，以及多層系統復雜耦合機制的理解。雖然化學氣相沉積可制備扭曲雙層MoS?，但多層扭曲TMDCs仍需依賴人工堆疊。傳統堆疊方法效率低且易引入有機殘留，阻礙了多層轉角體系的構建及其構效關系的精準研究。

針對上述問題，研究團隊開發了一種基于范德華力（vdW）的快速解耦與重組策略，實現了多層TMDCs同質和異質結構的高效逐層組裝。該方法消除了層間有機污染，確保了清潔的2D界面。解耦與復合過程自發且動態，大幅提高了組裝效率。此外，該方法可精確調控扭轉角度，進而有效調控轉角TMDCs的手性，并揭示轉角和層數對2D手性的影響。該研究不僅為多層轉角TMDCs的精確制備提供了可靠方法，也為這一體系的構效關系研究建立了新范式。

圖1. vdW相互作用解耦/重組策略用于大面積MoS2薄膜的逐層組裝

研究團隊發展了范德華力的解耦和重組方案，實現了藍寶石襯底表面MoS2薄膜的快速轉移和堆疊。當PDMS-MoS2-藍寶石放入水中時，水分子會插入MoS2/藍寶石界面，使γ3解耦并弱化為γ1，從而將MoS2轉移到PDMS表面（γ1< γ2）。當PDMS/MoS2重新貼合到新的MoS2/Al2O3上時，雙層（2L）MoS2之間的范德華力γ4迅速形成，這一范德華力比MoS2與PDMS和Al2O3之間的結合力都強（γ2< γ3< γ4）。當PDMS-2L MoS2-藍寶石放入水中時，γ3再次解耦并弱化為γ1，從而將2L MoS2轉移到PDMS表面（γ1< γ2< γ4）。如果重復進行上述vdW界面的解耦和重組，將會在獲得多層MoS2。這一范德華力輔助的轉移策略，不僅避免了傳統多層組裝方案中PDMS多次釋放造成的界面污染，更極大地提高了組裝效率。

圖2.多層TMDCs異質結集成

這一范德華集成工藝兼容藍寶石襯底上其他TMDCs材料如MoSe2和WS2的異質堆疊，并且可以實現高分辨的圖案化集成。Raman光譜、截面HAADF-STEM圖像及其能量色散X射線能譜（EDX）清楚地反映了異質結的結構完整性及表面潔凈性。這種系統的方法能夠精確制造具有定制幾何形狀的復雜2D異質結構，有望推進二維材料在柔性光電子學和量子集成器件中的應用。

圖3.轉角多層MoS2的角度控制

由于生長的晶圓級TMDCs為單晶的，因此支持“直邊對準”的策略進行角度控制。在該方法中，首先將單晶MoS2/Al2O3晶圓切割成標準小片，其邊緣可作為參考直邊，進行角度控制。通過樣品邊緣測量的夾角和選區電子衍射（SAED）測得的夾角保持一致，反映了角度控制工藝的可靠性。更重要的是，這一角度控制方案適用于多層組裝的層間角度控制，以實現對多層轉角TMDCs體系構效關系的探索和厘清。

圖4.轉角多層TMDCs的手性控制及其構效關系。

將兩層MoS2按照一定轉角θ堆疊，當下層材料固定不動，上層材料逆時針旋轉堆疊和順時針旋轉堆疊的結構呈鏡面對稱，但是在空間內無法完全重合。這使得這兩組轉角堆疊的結構如同人的左右手，無法完全重合，產生螺旋手性，分別對應左旋（L）手性和右旋（R）手性。研究團隊發現左旋20°和右旋20°的轉角MoS2樣品的圓二色（CD）信號大小相等，方向相反。這一結果證明了通過非手性TMDCs單晶的轉角堆疊，可以構建具有圓偏振活性的TMDCs薄膜。進一步地，通過角度的層數的控制，研究團隊發現手性信號隨轉角遵循在正弦函數變化，而隨層數呈線性增強變化。

本文亮點：

1. 發展了一種基于范德華力解耦與重組的多層TMDCs集成方案，為大面積多層TMDCs的高效潔凈組裝提供了可靠的技術手段。
2. 這一范德華組裝方案兼容多種TMDCs材料的圖案化集成，并且只支持層間角度的精準控制。
3. 通過非手性TMDCs單體的人工集成，制造出具有明確手性的TMDCs薄膜，并且清晰地厘清了轉角多層TMDCs的手性與結構的關系。

本研究的第一作者為西湖大學工學院博士生沈繼闖。西湖大學工學院特聘研究員孔瑋、博士生沈繼闖為本研究通訊作者。該工作得到了西湖大學未來產業研究中心和西湖教育基金的資助支持。

論文鏈接：

https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202504859