2024年12月24日,國際期刊《Separation and Purification Technology》發(fā)表了題為“Intriguing and boosting molybdenum sulfide (MoS2)-based materials for decontamination and purification of wastewater/seawater: An upgraded review”綜述論文。本綜述全面總結了近6年(2018-)MoS2基材料(MoS2bMats)提高廢水處理和水凈化的有效改性策略,并重點闡述了MoS2bMats在環(huán)境污染物吸附、光催化降解和還原、Fenton高級氧化、PMS/PS活化氧化、廢水脫鹽(膜過濾和太陽能蒸發(fā)脫鹽)等方面的應用。最后,討論并提出了MoS2bMats理論研究與應用之間存在差距、工程挑戰(zhàn)、未來的研究方向和機遇。該論文自2024年12月線上發(fā)表以來,現(xiàn)已被引用13次(Web of Science)。
第一作者:蔣茹
通訊作者:朱華躍 王齊
通訊單位:臺州學院 浙江工商大學
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水污染和清潔水資源短缺是21世紀最迫切需要解決的兩個重要問題。二硫化鉬(MoS2)因其高比表面積、低成本、高可見光吸收、窄帶隙和易功能化等特性,已成為目前廢水處理和海水淡化中最具吸引力的2D材料之一。本綜述全面總結了近6年(2018-)MoS2基材料(MoS2bMats)提高廢水處理和水凈化的有效改性策略,并重點闡述了MoS2bMats在環(huán)境污染物吸附、光催化降解和還原、Fenton高級氧化、PMS/PS活化氧化、廢水脫鹽(膜過濾和太陽能蒸發(fā)脫鹽)等方面的應用。最后,討論并提出了MoS2bMats理論研究與應用之間存在差距、工程挑戰(zhàn)、未來的研究方向和機遇。本綜述旨在為設計更有效的廢水/海水凈化和凈化用MoS2bMats提供深入的指導。本綜述全文共17000字,參考文獻249篇、圖17個和表5張。
總結了近年來MoS2bMats的改性研究進展。
綜述了MoS2bMats在環(huán)境中的應用。
展望了MoS2bMats的發(fā)展?jié)摿兔媾R的挑戰(zhàn)。
根據(jù)ISI Web of Science Core Collection檢索結果,目前Web of Science系統(tǒng)收錄關于硫化鉬基材料(MoS2bMats)的論文總數(shù)為29952篇,而且論文總數(shù)正逐月增加。這表明MoS2bMats正成為一種有趣的且推動發(fā)展的熱點材料之一。值得注意的是,MoS2bMats對廢水/海水進行凈化和脫鹽的相關論文約占MoS2bMats相關論文總數(shù)的十分之一(如圖1所示)。MoS2bMats在環(huán)境領域應用主要包括以下方面:吸附去除污染物、光催化降解有機污染物和光催化劑還原金屬離子、Fenton AOP、過硫酸鹽/過氧一硫酸鹽(PS/PMS)-AOPs、廢水/海水脫鹽及其組合工藝,如吸附-光催化、吸附/光Fenton等。
圖1 MoS2bMats和廢水處理用MoS2bMats的年出版數(shù)統(tǒng)計
涉及使用“cataly*/adsorp*/oxidat*/removal/desalination”和“molybdenum disulfide*或MoS2”作為2個標題關鍵字。(檢索時間:2024年4月17日)。
MoS2晶體結構包括兩個硫原子和鉬原子。MoS2的層間間距和自由間距分別為0.62 nm和0.30 nm(圖2a)。MoS2的Eg為1.23-1.9eV,這取決于不同的材料形式和結構(單層MoS2為1.9eV,大塊MoS2為1.2eV)(圖2b)。不同結晶的MoS2具有2H、3R以及1T和2T多型(圖2c)。
圖2 MoS2結構的層間和自由間距;(b) MoS2的Eg值;(c)層狀MoS2的結構
通過改性或功能化,進一步提高MoS2bMats對目標污染物的吸附性能,增加光生e-/h+對概率或抑制e-/h+復合,增強過硫酸鹽/硫酸鹽的活化能力和提高脫鹽效率。用于改性MoS2bMats的材料主要包括半導體、各種碳材料(碳纖維、有序介孔碳、碳納米管、石墨烯、石墨氮化碳等)、有機物質(殼聚糖、纖維素)、多功能MOFs/COFs和MXenes等(圖3)。
圖3 用于MoS2bMats改性的一些常用材料
圖4 Z型Ag3PO4@MoS2制備方案示意圖(a);Ag3PO4立方體的SEM、HRTEM圖(b,d)和Z型Ag3PO4@MoS2的SEM、HRTEM圖(c,e);Z型Ag3PO4@MoS2材料載流子轉移行為示意圖(f)
圖5絲瓜/MoS2復合海綿(HLMC)制備示意圖(a);絲瓜(b)和HLMC(c-e)表面SEM圖像;材料UV?vis?NIR吸收光譜圖(f);以及通過卷起未折疊的HLMC來構建多孔圓柱體狀3D水蒸發(fā)裝置(g)
圖6 CFs/MoS2/UiO-66-NH2布的制備方案(a);CFs/MoS2/UiO-66-NH2布(b,c)和CFs/MoS2布(d,e)的SEM圖;CFs/MoS2/UiO-66-NH2布的協(xié)同吸附/光催化處理機制(f)
圖7 MoS2-MXene/CS氣凝膠制備示意圖(a)、垂直截面SEM圖(b)、壓縮變形曲線(c)、吸收光譜曲線(d),以及純海水和MoS2-MXene/CS氣凝膠在一個太陽照射時間下的表面溫度變化(e)
圖8 典型的三元光催化劑及其相應的電荷轉移途徑:(a)MoS2-Bi2Te3-V2O5和(b)Z-型g-C3N4/rGO/MoS2
圖9 W-MoS2/NCF的SEM圖(a,b);NCF、MoS2、MoS2/NCF和W-MoS2/NCF對Hg2+離子去除效率的比較(c);W-MoS2/NCF吸附的各種陽離子的Kd值(d);干擾陽離子對W-MoS2/NCF去除Hg2+效率的影響(e);W-MoS2/NCF再生和再利用循環(huán)(f)
表1 MoS2bMats對金屬離子的吸附以及實驗條件(2018–)。
表2 MoS2bMats對染料污染物的吸附以及實驗條件(2018–)
表3 MoS2bMats對抗生素污染物的吸附以及實驗條件(2018-)
圖10 MoS2bMats光催化降解和還原的一般機理
圖11 6% MoS2@p-TNTAs的制備示意圖(a)和SEM圖(b);在單一Cr(VI)(c)和Cr(Ⅵ)-DBP混合污染物(d)中MoS2@p-TNTAs見光光催化還原Cr(VI)的效率(c,d);Z型MoS2@p-TNTAs異質結在可見光照射下的原Cr(Ⅵ)和氧化DBP的可能機制(e)
表4 MoS2bMats對有機染料污染物的光催化降解(2018–)
表5 MoS2bMats對有機抗生素污染物的光催化降解(2018–)
圖12 (a) MoS2海綿(TMS)的制備示意圖;(b) SMX在不同氧化過程中的降解比較;(c)芬頓和TMS/Fenton系統(tǒng)中SMX降解裝置;(d) TMS重復使用情況;(e) MoS2/Fenton體系可能對污染物的可能降解機理
圖13 MoS2bMats在過硫酸鹽活化中的共催化機制示意圖:(a)co-γ-Fe2O3/MoS2/PMS系統(tǒng)中BPA的降解和(b)2D MoS2限制單個Fe原子的苯胺降解
圖14 MoS2TFN可能脫鹽機制(a);影響水滲透速率的MoS2的三種孔隙邊緣類型(b);通過不同壓力調(diào)控MoS2過濾器開/閉狀態(tài)(c); 活塞壓力下通過MoS2過濾器的累積水通量(d); 2D層流MoS2改性的反滲透膜提高了脫鹽性能和防污特性
圖15 MoS2膜的亞納米水通道示意圖
圖16 MoS2片和碳顆粒水熱裝飾絲瓜海綿(HLMC)的材料組成、SEM圖和實物照片(a);(b) HLMC模擬盒示意圖:MoS2片(藍色為鉬,黃色為硫)、水(透明藍色)、離子(紅色和綠色)和石墨烯片(灰色)
圖17 原始海水和脫鹽水中的鹽離子濃度變化(a); HLMC-4裝置在1個太陽光照射前后甲基橙和亞甲基藍溶液吸收光譜(b); HLMC-4對3.5 wt %NaCl鹽水溶液在1次太陽照射下120 h的蒸發(fā)速率(c);HLMC太陽能蒸汽產(chǎn)生和太陽能熱脫鹽機制示意圖(d)
近年來,人們對改性MoS2bMats提高廢水處理和水凈化效果的有效策略進行了廣泛的研究。MoS2bMats可用于吸附、光催化降解和還原、Fenton-AOPs、PMS/PS-AOPs、廢水脫鹽等,但在實際應用中仍存在一些局限性。
以下是需要考慮或改進的方面:
機器學習:深入了解電荷轉移途徑和降解過程對于全面掌握整個過程至關重要。在未來,結合機器學習可以提高對MoS2bMats及其性能的預測,從而實現(xiàn)更高效的MoS2bMats探索和性能評估。此外,強大的密度泛函理論(DFT)技術可以用來進一步幫助理解污染處理機制。
針對新興污染物:研究MoS2bMats的去污效果,建議使用全氟化合物(全氟烷基和多氟烷基等)、微塑料、內(nèi)分泌干擾物、藥品和個人護理用品(PPCPs)等新興污染物作為模型污染物。
實際廢水處理:一些研究已經(jīng)證實,MoS2bMats在廢水處理中的有效性不僅取決于材料本身的特性,還取決于處理的環(huán)境條件,包括光照、pH、氧氣、天然有機材料(NOM)和離子強度等。目前對MoS2bMats的研究主要集中在實驗室規(guī)模的使用純水配置的模擬廢水。然而,大多數(shù)MoS2bMats尚未經(jīng)過實際廢水測試或不適合實際現(xiàn)場應用。將MoS2bMats固定在多孔介質(如海綿、纖維、膜、木質素等)或磁化,可以提高其處理效率,解決材料回收問題。值得注意的是,采用MoS2bMats材料填充,制作成固定床反應器,并將與其他水處理工藝(如膜技術、生物技術)相結合,也值得進一步開發(fā)和研究。
環(huán)境毒性:在制造、使用或處置過程中,如果MoS2bMats釋放到水環(huán)境中,由于其溶解度低,會沉積或懸浮在自然環(huán)境中。MoS2的毒性強烈依賴于其外在和內(nèi)在特性,包括晶體結構(1 T、2 H和3 R)、比表面積、橫向尺寸、層數(shù)和聚集性]。與其他常用的納米材料(如TiO2、碳納米管、石墨烯等)相比,MoS2bMats的環(huán)境毒性和潛在風險研究較少,迫切需要進一步研究。
Ru Jiang, Mei Xiao, Hua-Yue Zhu, Xiao Zang, Dan-Xia Zhao, Jian-Qiang Zhu, Yang-Ke Long, Qi Wang, Intriguing and boosting molybdenum sulfide (MoS2)-based materials for decontamination and purification of wastewater/seawater: An upgraded review. Separation and Purification Technology. 2024, 128063,https://doi.org/10.1016/j.seppur.2024.128063.
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撰稿:肖梅
編輯:環(huán)境與能源功能材料
蔣茹(第一作者),博士,副教授,碩士生導師,浙江省151人才和市211人才,浙江省一流課程負責人,博士畢業(yè)于湖南大學環(huán)境工程專業(yè),指導老師為長江學者和國家杰青曾光明教授。曾在浙江大學化學系(合作導師:國家杰青許宜銘教授)、加拿大英屬哥倫比亞大學(UBC)/ 北英屬哥倫比亞大學(UNBC)(合作導師:Jianbing Li院士)訪問研究。研究領域為廢水高級氧化處理和環(huán)境催化材料。已在Chem Eng J、J Hazard Mater、Desalination、Sep Purif Technol、Carbohyd Polym、Ceram Int、Bioresour Technolog等工程、環(huán)境、化學、材料、生物等領域著名國際期刊上發(fā)表論文70余篇(其中第一作者發(fā)表中科院一區(qū)期刊綜述論文6篇),發(fā)表論文被全球10000多名學者引用5000余次,引用期刊包括Chemical Review、Chemical Society Review、Energ Environ Sci、Prog Polym Sci、Coordination Chemistry Reviews、Environmental Chemistry Letters等300 余個國際SCI期刊以及中國科學、中國環(huán)境科學、環(huán)境科學、化學學報、化工學報、高分子學報、結構化學等國內(nèi)頂級學術期刊,個人h指數(shù)28。5篇第一作者/通訊作者論文入選ESI高被引論文。主持國家自然科學基金項目、浙江省自然科學基金項目、市科技計劃項目等多項科研項目。
https://www.researchgate.net/profile/Ru-Jiang-3
肖梅(第二作者),資源與環(huán)境專業(yè)碩士研究生,主要從事殼聚糖基復合光催化材料在水環(huán)境安全控制中應用研究,主持浙江省教育廳一般項目(專業(yè)學位專項)1項,獲國家獎學金和學業(yè)一等獎學金各1次,在Sep Purif Technol、International Journal of Biological Macromolecules等中科院TOP期刊發(fā)表論文4篇,1篇論文入選ESI高被引論文。
殼聚糖丨纖維素丨MOF材料丨石墨烯丨碳納米管丨MXenes丨硫化鉬丨催化材料丨蒸發(fā)材料丨吸附材料丨電極材料丨除磷材料丨產(chǎn)氫材料
2024年06月08日,國際期刊《International Journal of Biological Macromolecules》發(fā)表了題為“Sustainable chitosan-based materials as hetrogeneous catalyst for application in wastewater treatment and water purification: an up-to-date review”綜述論文。根據(jù)Web of Science檢索,這是國際上首篇全面論述殼聚糖基異相催化劑在廢水處理和水凈化中應用的綜述性論文。本綜述概述了金屬氧化物/殼聚糖基復合材料(MOs@CSbMs)、金屬硫化物/殼聚糖基復合材料(MSs@CSbMs)、鉍基半導體/殼聚糖基復合材料(BibSCs@CSbMs)、金屬有機框架/殼聚糖基復合材料(MOFs@CSbMs)和納米零價金屬/殼聚糖基復合材料(NZVMs@CSbMs)等5種Cat@CSbMs材料的制備策略及作為助催化劑、光催化劑、類芬頓試劑在處理各類廢水中的應用進展。該綜述不僅加深了對環(huán)境功能材料與環(huán)境污染控制作用的理解,也為未來Cat@CSbM在污染物吸附和富集、光催化氧化降解污染物和還原金屬離子等相關領域的研究提供了參考和啟示。該論文自2024年6月發(fā)表以來,現(xiàn)已被引用30次(Web of Science),2025年5月入選ESI高被引論文。其中被國外學者引用17次,國際引用占比56.7%。
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2024年 12 月 24 日,國際期刊《 Separation and Purification Technology 》發(fā)表了題為 “Intriguing and boosting molybdenum sulfide (MoS 2 )-based materials for decontamination and purification of wastewater/seawater: An upgraded review” 綜述論文。本綜述全面總結了近6年(2018-)MoS2基材料(MoS2bMats)提高廢水處理和水凈化的有效改性策略,并重點闡述了MoS2bMats在環(huán)境污染物吸附、光催化降解和還原、Fenton高級氧化、PMS/PS活化氧化、廢水脫鹽(膜過濾和太陽能蒸發(fā)脫鹽)等方面的應用。最后,討論并提出了 MoS 2 bMats 理論研究與應用之間存在差距、工程挑戰(zhàn)、未來的研究方向和機遇。該論文自 2024 年 12 月線上發(fā)表以來,現(xiàn)已被引用 13 次( Web of Science )。
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2025年 06 月 ,國際期刊《 International Journal of Biological Macromolecules 》發(fā)表了陽光凈水課題組題為 “Sustainable chitosan-based adsorbents for phosphorus recovery and removal from wastewater: A review” 最新 綜述論文。本文全面綜述了用于廢水中磷回收和去除的殼聚糖基吸附材料(CSMats)的性質、改性方法、影響因素。同時,總結了CSMats吸附去除水體磷的主要作用機理(氫鍵、靜電作用、路易斯酸堿相互作用、配體/離子交換和表面沉淀作用)。此外,還歸納了CSMats的再生方法、連續(xù)流處理和在實際廢水中應用。 最后,討論了 CSMats除磷材料面臨的挑戰(zhàn)和未來發(fā)展方向?!?International Journal of Biological Macromolecules 》主要聚焦于天然大分子的化學改性及其在生物、環(huán)境、制藥、食品等領域的工業(yè)應用,2025年6月最新影響因子/中科院分區(qū): 8.50/ TOP 期刊。
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2024 年 1 月,國際期刊《 International Journal of Biological Macromolecules 》期刊發(fā)表了題為 “A review on chitosan/metal oxide nanocomposites for applications in environmental remediation“ 的綜述性論文。更清潔、更安全的環(huán)境是未來最重要的要求之一。與傳統(tǒng)材料相比,殼聚糖具有豐富的生物相容性、生物降解性、成膜能力和親水性,是一種更環(huán)保的功能材料。由于殼聚糖分子鏈上豐富的 -NH2 和 -OH 基團可以有效地與各種金屬離子螯合,殼聚糖基材料作為金屬氧化物納米材料( TiO2 、 ZnO 、 SnO2 、 Fe3O4 等)的多功能支撐基質具有巨大的潛力。近年來,許多殼聚糖 / 金屬氧化物納米材料( CS/MONM )作為吸附劑、光催化劑、非均相類芬頓試劑和傳感器,在環(huán)境修復和監(jiān)測中具有潛在和實際的應用。本綜述全面分析和總結了CS/MONMs復合材料的最新進展,這將為CS/MONMs復合材料的制備和廢水處理應用提供豐富而有意義的信息,并有助于研究人員更好地了解CS/MONMs復合材料在環(huán)境修復與監(jiān)測中的潛力。該論文自 2024 年 1 月線上發(fā)表以來,現(xiàn)已被引用45 次( Web of Science ),其中被國外學者引用25次,國際引用占比55.5%。
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2024 年 2 月,國際期刊《 Separation and Purification Technology 》發(fā)表了題為 “ A review on the process of magnetic chitosan-based materials in water purification and solid-phase extraction of contaminants” 的綜述性論文。污染物檢測和水凈化對于實現(xiàn)環(huán)境保護和資源利用非常重要。構建新型功能材料去除各種污染物也變得越來越重要和緊迫。本綜述總結了磁性殼聚糖(M-CSbMs)的3種可靠制備策略(原位策略、兩步策略和沉積后策略),并詳細介紹了M-CSbMs在有效吸附/光催化去除污染物(如重金屬離子、有機染料、抗生素和其他污染物)和磁性固相萃取超低濃度污染物等方面的研究進展。最后,提出了 M-CSbMs 目前面臨的挑戰(zhàn)和前景,以期促進其在水凈化和固相萃取污染物方面的實際應用。該論文自 2024 年 2 月發(fā)表以來,現(xiàn)已被引用 35 次( Web of Science )。
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