來源：微算云平臺

頁巖氣革命，已將丙烯的生產方式從石腦油裂解轉向以丙烷脫氫（PDH）為主的定向生產工藝。

由于PDH反應為吸熱過程，需在高溫下進行，這容易導致催化劑燒結和積碳，因此開發兼具高活性與高穩定性的催化劑成為一項重大挑戰。

近年來，科研人員已開發出負載于分子篩上的Pt-Sn催化劑，以實現活性、選擇性與穩定性的平衡。

最新研究則報道了一種基于分子篩錨定單原子銠（Rh）的PDH催化劑，展現出卓越的性能與穩定性。

在此，來自中國科學院大連化學物理研究所的葉茂、泉州清源創新實驗室的鮑曉軍以及福州大學的朱海波等研究者以Silicalite-1（S-1）為基礎，展示了通過調控S-1晶體的b軸長度，可有效控制包埋的Pt-Sn?簇的遷移路徑，從而決定其是在分子篩內部聚集并錨定，還是遷移至外表面聚集。相關論文以題為“Pt migration-lockup in zeolite for stable propane dehydrogenation catalyst”于2025年05月28日發表在Nature上。

在高溫反應中開發兼具長壽命、優異活性與高選擇性的催化劑，是一項具有科學挑戰性且技術意義重大的課題。

例如，在丙烷脫氫（PDH）反應中廣泛應用的Pt-Sn/Al?O?催化劑就面臨著金屬燒結嚴重、積碳快速等問題，導致其活性迅速衰減。

這不僅需要頻繁而昂貴的催化劑再生，還促使人們不斷探索更具抗燒結與抗積碳能力的Pt基催化劑以提升其穩定性。

然而，迄今尚無任何Pt基催化劑能在工業相關條件下維持超過6個月的高活性與高選擇性。

在此，本研究提出的策略是，通過將(Pt-Sn?)?二聚體牢固鎖定于具有長b軸的S-1分子篩晶體內部，實現了一種高活性、高選擇性且極其穩定的PDH催化劑(Pt-Sn?)?@S-1。

為驗證該策略，研究者采用含氟體系的一鍋法水熱結晶工藝，合成了一系列不同b軸長度（Lb）的Pt-Sn@S-1催化劑，Pt/Sn摩爾比固定為2。

各樣品按S-1晶體的Lb長度命名為Pt-Sn@S-1(X μm)，其中X表示晶體的b軸長度。

如圖1a–f所示，通過調控體系中氟離子的濃度，可將S-1晶體的Lb值從0.10微米調控至4.00微米。這是因為氟離子在結晶過程中作為礦化劑，能夠改變S-1晶體的成核與生長過程，從而調控晶體尺寸。

圖1 SEM圖像和PDH催化性能0.25%Pt-Sn@S-1。

此外，含氟輔助的合成條件可在中性甚至酸性環境下進行，相比傳統的堿性條件，更能有效減少Pt物種的團聚與沉淀，從而提高催化劑的結構均一性與金屬分散性。

該結構可使催化劑在550?°C下將高純丙烷高效轉化為丙烯，持續運行超過6個月，丙烯選擇性高達98.3%，轉化率接近熱力學平衡的91%。

該催化性能已超越現有的其他基于Pt的PDH催化劑，并接近Rh基催化劑的表現。

盡管目前該催化劑的合成條件復雜且成本較高，尚難以工業化應用，但研究者提出的“調控金屬在分子篩中的遷移與固定”策略，有望拓展至其他貴金屬催化劑的開發，從而顯著延長其在工業反應中的服役壽命。

圖20.25%的擴散限制分析Pt-Sn@S-1。

圖3Pt-Sn@S-1在PDH中的穩定性和活性。

圖40.25%Pt-Sn@S-1（4.00 μm）的原子級表征。

圖5 Pt-Sn@S-1催化劑的遷移-團聚模型。

圖6 S-1中Pt-Sn2單體和(Pt-Sn2)2二聚體480上PDH反應的理論計算。

綜上所述，研究者提出了在沸石通道中調節金屬遷移-團聚-鎖住的概念，以生產超穩定的metal@zeolite催化劑。

有趣的是，這種遷移團聚鎖定策略可以作為合成其他耐用負載催化劑的有效方法，成功制備的抗燒結和抗結焦Pt Ge@S-1和Pt-Zn@S-1催化劑也證明了這一點，這些催化劑在PDH中也表現出優異的穩定性

參考文獻

Xu, Z., Gao, M., Wei, Y. et al. Pt migration-lockup in zeolite for stable propane dehydrogenation catalyst. Nature (2025). https://doi.org/10.1038/s41586-025-09168-8

原文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41586-025-09168-8

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