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干掉大面積鈣鈦礦光伏的物理天敵

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1.引子

眾所周知,光伏電池一共經(jīng)歷了三代技術(shù):

(1) 第一代,晶硅電池技術(shù)。以硅基為基礎(chǔ),主要包括單晶硅電池和多晶硅電池兩類,目前已實(shí)現(xiàn)商業(yè)化。穿越華夏山川處,見得最多的新能源,一個(gè)是風(fēng)力發(fā)電的風(fēng)車,一座一座怒指天云;另一個(gè)就是硅基太陽能電池板,一片一片匍匐于地,為黎民百姓收集陽光與溫暖。不過,單晶硅電池也不是沒有問題。從產(chǎn)業(yè)化角度看,面臨的挑戰(zhàn)是生產(chǎn)成本高、制備工藝復(fù)雜、能耗高、且會(huì)造成環(huán)境污染。

(2) 第二代,薄膜電池技術(shù)。以銅銦鎵硒 (CIGS)、碲化鎘 (CdTe) 和砷化鎵 (GaAs) 等材料為代表。雖然歷經(jīng)許多歲月,但看起來還沒有硅基電池技術(shù)那樣遍地都是。原因很多,不提這些元素的品質(zhì)貴賤,就薄膜電池技術(shù)效率低、成本高 (單 GW 投資 20 億以上),無法與晶硅電池性能媲美,目前占比不足 5 %。

(3) 第三代,就是本文要討論的鈣鈦礦太陽電池 (Perovskite solar cells, PSCs) 為主導(dǎo)的太陽電池。這類電池,近年發(fā)展非常迅速,據(jù)說有望超越晶硅電池,成為新一代光伏電池技術(shù)。之所以這么說,道理很簡單:制備方便、成本便宜!世間之物事,成本是抓手,新興科技產(chǎn)業(yè)也不能免俗。據(jù)說現(xiàn)在可以直接在基板上涂刷這鈣鈦礦太陽電池了。由此,此類電池會(huì)引起科技界內(nèi)外人們趨之若鶩,是有道理的。

事實(shí)上,隨著制備工藝不斷改善,鈣鈦礦太陽電池的光電轉(zhuǎn)換效率,已從最初的 3.8 % 躍升至如今的 27.0 % (2025 年)。這一記錄已與目前硅異質(zhì)結(jié)電池的世界紀(jì)錄效率 (27.3 %) 相接近,如圖 1 所示 (此圖信息太密集,其實(shí)看不大清楚)。其次,如上所述,鈣鈦礦光伏器件原材料及加工成本低,具有很好的商業(yè)化應(yīng)用潛力,正處于產(chǎn)業(yè)化初期。從這個(gè)意義上,鈣鈦礦太陽電池超越硅基電池、或與之并駕齊驅(qū),應(yīng)該不是夢想。

這里不妨羅列部分具體數(shù)據(jù)來佐證之。目前,行業(yè)中已有一批初創(chuàng)公司率先開始建立起鈣鈦礦光伏產(chǎn)品線。例如,“纖納光電”、“仁爍光能”等企業(yè),已建成百兆瓦級(jí)中試線,實(shí)現(xiàn)組件出貨。“仁爍光能”的 150 MW 產(chǎn)線于 2024 年投產(chǎn),設(shè)備完全立足于國產(chǎn)。“協(xié)鑫光電”宣布昆山吉瓦級(jí)鈣鈦礦疊層組件產(chǎn)線即將投產(chǎn),組件尺寸達(dá)到 1.2 m × 2.4 m,光電轉(zhuǎn)換效率突破 27 % (鈣鈦礦 - 硅疊層組件),成為全球首款滿足光伏行業(yè)標(biāo)準(zhǔn)的大尺寸疊層產(chǎn)品。“脈絡(luò)能源”在柔性鈣鈦礦光伏組件量產(chǎn)技術(shù)開發(fā)方面,也取得進(jìn)展,其一體化成型的柔性鈣鈦礦光伏組件產(chǎn)品——素箋系列,經(jīng)中國計(jì)量院認(rèn)證,輸出功率 86.90 W、效率 17.38 % (組件面積 0.5 m2)、正反掃無遲滯、MPPT 測試 300 秒幾無衰減。這是當(dāng)前已知的、全球認(rèn)證效率最高的大面積柔性鈣鈦礦光伏產(chǎn)品。“TCL中環(huán)”在江蘇宜興的 100 MW 中試線,采用卷對卷工藝,組件效率 18.7 %。“京東方”首條 2.4 m × 1.2 m 產(chǎn)線產(chǎn)出樣品,也標(biāo)志鈣鈦礦進(jìn)入規(guī)模化生產(chǎn)階段。


圖 1. 被學(xué)界和產(chǎn)業(yè)界所經(jīng)常引用的、主要光伏電池技術(shù)轉(zhuǎn)化效率攀登之路。

From https://www.nrel.gov/pv/cell-efficiency。

2.產(chǎn)業(yè)化進(jìn)程的挑戰(zhàn)

不過,實(shí)際的產(chǎn)業(yè)化進(jìn)程,依然存在很多問題和挑戰(zhàn)。這些困難,并非全都來自簡單的成本問題、生產(chǎn)工藝優(yōu)化問題和投資問題,也出現(xiàn)了一些小尺寸和實(shí)驗(yàn)室制備樣品時(shí)不大可能出現(xiàn)的科學(xué)與技術(shù)挑戰(zhàn)。高校和位于上游的科研院所,在面對這些挑戰(zhàn)時(shí),通常認(rèn)識(shí)不足、經(jīng)驗(yàn)微薄,左支右拙不是偶然。這一境況,當(dāng)然不完全是科學(xué)人主觀因素所致,更多是難于接近到產(chǎn)線上可能出現(xiàn)的那些問題。

因此,果若能夠碰上其中走向產(chǎn)線進(jìn)程中的一兩個(gè)問題,并能提出初步解決之道,那一定是科學(xué)人最感幸福的事情。也因此,產(chǎn)線上的科學(xué)問題,也就很值得去探索。需要指出,這樣的問題很多,能關(guān)注其中一些已不容易,全部顧及到則不可能。

這里,就呈現(xiàn)一個(gè)“小小”例子。先看看筆者所碰到的一些問題。

大尺寸器件效率低、制備難

第一個(gè)問題,是效率與面積的倒置關(guān)系。

所謂器件,科學(xué)人將實(shí)驗(yàn)室研制的那些 devices 稱之為“原型器件”,其中一個(gè)共識(shí)即:實(shí)驗(yàn)室的器件和產(chǎn)線上的器件,是很不同的,雖然都是器件。個(gè)中差距的一個(gè)表現(xiàn),就是產(chǎn)線上的大面積鈣鈦礦器件,其效率會(huì)明顯低于實(shí)驗(yàn)室的“原型”。目前被報(bào)道的高效率鈣鈦礦組件,主要都是實(shí)驗(yàn)室小面積的“原型”。實(shí)驗(yàn)室里的電池,大多為 1 cm2見方的薄膜器件。隨著組件面積放大,電池效率顯著下降,且下降幅度明顯大于其他類型的電池,如圖 2 所示。

鈣鈦礦大面積電池,其效率損失嚴(yán)重之源在哪里呢?目前學(xué)界認(rèn)知主要立足兩點(diǎn):(1) 鈣鈦礦薄膜的大面積制備工藝不成熟、難度較大。面積越大的薄膜,膜內(nèi)缺陷越多、均勻性越難調(diào)控。(2) 大面積薄膜組件,一般需要通過激光劃線技術(shù)將連續(xù)的鈣鈦礦薄膜分隔成不同的子電池。各個(gè)子電池之間的區(qū)域,無法被利用來進(jìn)行光伏發(fā)電。這部分區(qū)域被稱為“死區(qū)”,并且死區(qū)也會(huì)產(chǎn)生額外的電阻損耗。


圖 2. 不同類型太陽能電池的光電轉(zhuǎn)換效率和器件面積的倒置關(guān)系 (trade - off curves)。

From Nat. Rev. Mater. 3(4), 1-20 (2018)。

成本問題

第二個(gè)問題,是成本控制。

這一問題的存在,有些讓人疑惑,或者說一般人了解不多。鈣鈦礦電池,理論上其制備組裝成本應(yīng)該較低。然而,目前處于產(chǎn)業(yè)化初期的電池制造,其實(shí)際成本明顯高于預(yù)估成本。根據(jù) Pavel 等人于 2022 年發(fā)表的報(bào)告所闡述 [from ACS Energy Lett. 7(9), 3039-3044 (2022)],中國制造的鈣鈦礦組件成本為 0.25 - 0.27 美元 / W,折合人民幣 2 元 / W左右,明顯高于鈣鈦礦預(yù)估的 0.6 元 / W、具有產(chǎn)業(yè)競爭力的成本。最近的文獻(xiàn)顯示 [from Materials Futures 2(1), 012103 (2023)],理想情況下,中國國內(nèi)鈣鈦礦核心材料價(jià)格為 180 元/ 平米,人工與能源費(fèi)用假設(shè)為 45 元 / 平米。2024 年 2 月“極電光能”發(fā)布消息,他們在 810 cm2 鈣鈦礦光伏組件上實(shí)現(xiàn)了 20.7 % 的穩(wěn)態(tài)效率。由此可以估算,當(dāng)下理想狀態(tài)的鈣鈦礦組件,成本應(yīng)為 0.87 元 / W 左右。根據(jù)測算,當(dāng)效率提升至 22 %、25 %、28 % 時(shí),單瓦理想成本有望降至 0.82、0.72、0.64 元 / W。

綜上所述,很顯然,解決這些困難和挑戰(zhàn)的關(guān)鍵,或者說無法繞過的技術(shù)瓶頸,依然是制備低成本、大面積、高能量轉(zhuǎn)化效率的鈣鈦礦電池組件 (PSCs)。其中,大面積、少缺陷、且膜厚均勻的鈣鈦礦薄膜制備,是保證良率、增大面積、簡化生產(chǎn)控制流程,從而跨越上述挑戰(zhàn)的重中之重。

3.流變學(xué)效應(yīng)

既然大尺寸器件效率低、制備難,那就去解決即可。說起來容易,實(shí)際上困難重重。在產(chǎn)線制備 PSCs 過程中,存在的問題很多。引起筆者所在團(tuán)隊(duì)關(guān)注的技術(shù)點(diǎn)之一,進(jìn)入是一個(gè)有趣的物理問題,即溶液印刷過程中涌現(xiàn)的“流變動(dòng)力學(xué)”問題:眾所周知,鈣鈦礦光伏薄膜,是采用刮涂或狹縫涂覆的溶液印刷工藝制備的。這一進(jìn)程中,鈣鈦礦材料必然經(jīng)歷從前驅(qū)體溶液到固態(tài)多晶薄膜的轉(zhuǎn)化。一方面是前驅(qū)體溶液,一方面是前驅(qū)體膜不斷結(jié)晶固化。當(dāng)液體與固體混雜并不斷演化時(shí),十分復(fù)雜的印刷流變效應(yīng)和伴隨之的鈣鈦礦結(jié)晶動(dòng)力學(xué)問題,就躍然紙上。

這里,梳理兩個(gè)與鈣鈦礦太陽電池制備密切相關(guān)的流變學(xué)問題或效應(yīng)。解決它們,將對溶液法制備大面積鈣鈦礦光伏薄膜具有重要作用。

“咖啡環(huán)”與“釘扎”效應(yīng)

第一個(gè)效應(yīng),很多讀者一定都注意到過。一滴水或咖啡滴在桌面上干涸后,總會(huì)在邊緣形成一道顏色更深的環(huán)圈。這一效應(yīng)并非偶然,而是一種經(jīng)典的流體動(dòng)力學(xué)現(xiàn)象——咖啡環(huán)效應(yīng) (Coffee Ring Effect),如圖 3(a) 所示。它的形成機(jī)制是:液滴蒸發(fā)過程中,邊緣蒸發(fā)速率往往高于中心蒸發(fā)速率。為了補(bǔ)充邊緣損失的水分,液滴內(nèi)部會(huì)產(chǎn)生一個(gè)由中心流向邊緣的毛細(xì)流動(dòng)。該流動(dòng),將其中懸浮的顆粒或溶質(zhì)不斷輸送至邊緣,最終沉積在邊緣處,形成一個(gè)明顯的環(huán)狀結(jié)構(gòu)。

與此同時(shí),還有一個(gè)同樣重要卻更隱秘的現(xiàn)象參與其中,那就是釘扎效應(yīng) (Pinning Effect),如圖 3(b) 所示。當(dāng)液滴與基底接觸時(shí),其邊緣 (接觸線) 常常由于表面粗糙度、化學(xué)異質(zhì)性或污染物的影響而被“釘”在原位,無法隨液滴體積的縮小而自由后退。這個(gè)“被固定住”的接觸線,限制了液滴的整體收縮路徑,反過來增強(qiáng)了液滴內(nèi)部向外的流動(dòng)傳質(zhì),從而加劇了咖啡環(huán)的形成。


圖 3. (a) 咖啡環(huán)效應(yīng)的形貌。(b) 咖啡環(huán)和釘扎效應(yīng)機(jī)理的示意。

(a) From https://mp.weixin.qq.com/s/KQ6A9uI3BIIpX_qXIcDPng。(b) from J. Phys. Chem. C 123, 12029?12041 (2019)。

這種因局部蒸發(fā)差異和邊緣受限所造成的流動(dòng)行為,不僅存在于日常生活中,也在先進(jìn)材料制備中留下“痕跡”。在鈣鈦礦太陽能電池的濕法制備過程中 (如刮涂或狹縫涂覆),薄膜表面還會(huì)出現(xiàn)一種叫做橘皮效應(yīng) (Orange Peel Effect) 的形貌缺陷,其表面呈現(xiàn)出類似橘子皮的細(xì)微起伏,如圖 4 所示。這種非理想結(jié)構(gòu),會(huì)影響薄膜的厚度均勻性,進(jìn)而影響載流子傳輸、器件效率與穩(wěn)定性。

從物理機(jī)制來看,橘皮效應(yīng)與咖啡環(huán)和釘扎現(xiàn)象密切相關(guān)。當(dāng)鈣鈦礦前驅(qū)液被涂覆在基底表面時(shí),如果溶劑蒸發(fā)速率不均、接觸線被釘扎、或表面張力存在梯度,就會(huì)引發(fā)不穩(wěn)定的流動(dòng)模式。例如,在溶液表面張力梯度驅(qū)動(dòng)下,會(huì)形成馬蘭戈尼對流 (Marangoni Convection),引導(dǎo)溶質(zhì)朝不同方向遷移。同時(shí),“釘扎”效應(yīng),又會(huì)導(dǎo)致液體無法均勻收縮,造成局部濃縮或空隙堆積,最終使得薄膜表面出現(xiàn)“起伏山丘”般的結(jié)構(gòu),即橘皮紋。

簡而言之,無論是灑落的咖啡印記,還是太陽能器件表面的微觀缺陷,背后都映射出相似的蒸發(fā)動(dòng)力學(xué)機(jī)制,反映出復(fù)雜的流變學(xué)過程和后果。通過理解這些看似平常的物理現(xiàn)象,可以更有針對性地優(yōu)化工藝參數(shù),如調(diào)控溶劑體系、溫度梯度和涂布速度,從而提升鈣鈦礦薄膜的質(zhì)量和器件性能。


圖 4. 鈣鈦礦表面橘皮效應(yīng) (Orange Peel Effect) 導(dǎo)致的形貌后果。

From https://zhuanlan.zhihu.com/p/1896674393461080610。

馬蘭戈尼效應(yīng)

第二個(gè)效應(yīng),也常見于日常生活。眾人都說“人往高處走,水往低處流”,但未必總是如此。讀者可能也見過“水逆流”效應(yīng)。在家里泡茶時(shí),會(huì)看到一個(gè)有趣現(xiàn)象:往杯中倒入開水后撒上茶粉,再用帶壺嘴的茶壺繼續(xù)加水時(shí),細(xì)小的茶粉竟然會(huì)沿著水流往上“爬”到壺嘴下方,如圖 5 所示。將茶粉換成其它可溶性細(xì)粉,也會(huì)出現(xiàn)同樣的“逆流”效果——這正是物理學(xué)中所謂的“馬蘭戈尼效應(yīng) (Marangoni Effect)”。

對這一效應(yīng)的物理理解,大概是這樣的:自然界中,生物能通過肌肉或受到推力而運(yùn)動(dòng),液體也有多種“自我推進(jìn)”的方式。其中最神秘的一種,就是借助表面張力差異讓自己動(dòng)起來。溫酒杯中的“酒淚”——紅酒沿著杯壁凝聚成珠,然后順著杯壁慢慢爬升,最后匯聚成一滴滴“眼淚”般滑落,就是這一效應(yīng)的經(jīng)典案例,如圖 6(A) 所示。1855 年,詹姆斯· 湯姆遜 (James Thomson) 首次發(fā)現(xiàn)這種現(xiàn)象,并指出表面張力梯度推動(dòng)了酒珠的上升。十六年后,卡洛· 馬蘭戈尼 (Carlo Marangoni) 對其機(jī)理進(jìn)行了深入分析。而這一現(xiàn)象,也因他而得名。

當(dāng)液體表面某處的張力低于另一處,沿著界面的張力差就會(huì)產(chǎn)生“拉力”,就像風(fēng)吹動(dòng)水波一樣,使液體流向高張力區(qū)。若溫度不同,就稱為“熱馬蘭戈尼效應(yīng)”。若是由于溶質(zhì)或表面活性劑分布不均所致,就稱為“溶質(zhì)馬蘭戈尼效應(yīng)”。在一些多成分液體中,通過調(diào)控溶質(zhì)濃度或添加表面活性劑,甚至能夠讓液體表面出現(xiàn)強(qiáng)烈的對流,就像給墨水做了“隱形電機(jī)”,如圖 6(B) 所示。

這種效應(yīng),不僅是實(shí)驗(yàn)室里的物理玩具,也廣泛出現(xiàn)在自然和實(shí)際生產(chǎn)生活中:從火山口熱泉表面的微小漣漪,到噴墨打印時(shí)墨滴的精準(zhǔn)擺放,再到微流控芯片中不靠泵就能移動(dòng)樣品——馬蘭戈尼效應(yīng)都在幕后默默操縱。下一次,當(dāng)您看到“酒淚”掛在杯壁,或是在茶杯中發(fā)現(xiàn)粉末奇異地逆流,不妨想想:這不是“魔法”,而是液體世界里的“表面張力馬達(dá)”在發(fā)力。


圖 5. 由馬蘭戈尼效應(yīng)引起的水逆流現(xiàn)象 (讀者馬上可以做一做看^_^)。

From https://www.zhihu.com/zvideo/1463079834813939712。


圖 6. (A) 由于酒精從溶液本體向平坦表面與彎液面的傳質(zhì)速率存在差異,因此會(huì)產(chǎn)生酒精濃度梯度,進(jìn)而產(chǎn)生表面張力梯度,形成酒淚。(B) 受熱的自由表面仿真:圖中顯示等溫線、速度箭頭和流線,描繪了流體向外部冷邊界的運(yùn)動(dòng)情況。本例描述的是具有溫度依賴性的熱毛細(xì)效應(yīng)。

From https://cn.comsol.com/multiphysics/marangoni-effect。

4.操控流變效應(yīng)為我所用

如上章節(jié)筆者之所以極盡篇幅,以渲染這流變學(xué)效應(yīng)麾下的幾個(gè)“神奇”物理現(xiàn)象,無非是因?yàn)樗趫F(tuán)隊(duì)于探索大面積鈣鈦礦太陽電池制備過程中遭遇到這些問題,并在先理解之后而利用之,取得了一些進(jìn)展。

目前,大面積制備鈣鈦礦薄膜所使用的高沸點(diǎn)溶劑 (DMF 和DMSO),往往會(huì)導(dǎo)致鈣鈦礦液膜在中心和邊緣處的溶液揮發(fā)速率不大一致。如此,在液膜中產(chǎn)生向液膜中心處的環(huán)流,就成為必然,并產(chǎn)生前文提及的“橘皮效應(yīng)”。再重復(fù)一遍:這些“橘皮”的出現(xiàn),會(huì)嚴(yán)重影響所制備薄膜的結(jié)構(gòu)與成分均勻性,進(jìn)而嚴(yán)重影響光伏器件性能與穩(wěn)定性。

筆者工作的團(tuán)隊(duì),在高進(jìn)偉教授等帶領(lǐng)下,多年來一直致力于將鈣鈦礦光伏薄膜做大、做好。雖然歷盡艱辛,但總感覺蹣跚不前、進(jìn)展微薄。郁悶之余,就在想背后的問題到底在哪里:

看起來,還是物理理解不夠清楚!

經(jīng)歷了屢戰(zhàn)屢敗之后,我們偶然、亦或是偶然中的必然,接觸到流變學(xué)的一些物理知識(shí),包括這“馬蘭戈尼效應(yīng)”的知識(shí),頓感被啟發(fā)。在理解這些物理之后,我們終于有了一些思想上的進(jìn)步:提出了通過“流體界面動(dòng)態(tài)重建”助力大面積鈣鈦礦薄膜制備的思路。

這一思路,基本出發(fā)點(diǎn)是:通過引入低沸點(diǎn)溶劑,希冀于改善液膜中液體表面張力分布梯度,從而調(diào)控液膜中溶劑分子的流動(dòng)方向。這一思路果若走通,則有可能實(shí)現(xiàn)流體界面的動(dòng)態(tài)重構(gòu),達(dá)到減輕甚至消除橘皮效應(yīng)的目的。于此,制備均勻致密的、大面積的鈣鈦礦高質(zhì)量薄膜,也許就不是不可能。

OK,接下來,筆者展示實(shí)驗(yàn)探索的幾點(diǎn)體會(huì):

(1) 實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn),在鈣鈦礦前驅(qū)體溶液的刮涂過程中,溶劑揮發(fā)的確會(huì)引發(fā)表面張力梯度,進(jìn)而產(chǎn)生馬蘭戈尼對流。

通常情況下,薄膜制備過程中,玻璃基板與常用的 DMF / DMSO 混合溶劑的熱導(dǎo)率差異,會(huì)使液滴邊緣溫度高于上層液體層,形成向內(nèi)的馬蘭戈尼對流。這一對流,促使溶質(zhì)向液滴中心遷移。然而,這種自然產(chǎn)生的對流,也很可能通過“咖啡環(huán)效應(yīng)”和“橙皮效應(yīng)”等不良現(xiàn)象,導(dǎo)致溶質(zhì)分布不均勻,影響鈣鈦礦薄膜的質(zhì)量,阻礙大面積均勻鈣鈦礦晶體薄膜的形成。

實(shí)驗(yàn)事實(shí)證明,的確如此!這些頑固的問題“折騰”我們很長時(shí)間了,一直未得到很好解決。現(xiàn)在,正本清源,理解了問題之源,就能提出解決問題的措施:選擇甲醇作為流體平衡劑,進(jìn)行調(diào)控,從而克服這一問題。

(2) 甲醇因其低沸點(diǎn)和高揮發(fā)性,在這里被選作流體平衡劑,顯得很自然。在制膜刮涂過程中,因?yàn)檫吘壢軇?huì)加速蒸發(fā)、且甲醇本身蒸氣壓高,因此甲醇在鈣鈦礦液滴邊緣的蒸發(fā)速度比中心快。這種差異使得液滴邊緣的表面張力相對中心增加,從而誘導(dǎo)產(chǎn)生向外的馬蘭戈尼流,有可能對沖如上提及之指向內(nèi)的馬蘭戈尼流。當(dāng)甲醇濃度合適 (如 5 % 體積比) 時(shí),向外的馬蘭戈尼對流正好抵消向內(nèi)的對流,實(shí)現(xiàn)了溶劑的有效擴(kuò)散和溶質(zhì)的均勻再分布。

如此簡單之一招,既借助甲醇調(diào)節(jié)了表面張力梯度,又優(yōu)化了馬蘭戈尼對流,為鈣鈦礦薄膜的均勻形成創(chuàng)造了有利條件。


圖 7. (a) 控制馬蘭戈尼對流行為的理論研究示意圖。圖中展示了通過刮涂法制備薄膜以及溶液滴液蒸發(fā)的過程。黑色箭頭表示流動(dòng)模式,黃色球體代表鈣鈦礦膠體顆粒。(b)、(c)、(d) 分別為溶劑中甲醇體積分?jǐn)?shù)為 0、5 % 和 10 % 時(shí),從頂部視角觀察得到的速度矢量圖及相應(yīng)的薄膜圖像;(e)、(f)、(g) 分別為其對應(yīng)的側(cè)視圖。

5.實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證與效果分析

再好的想法,都還是需要實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證。

為了驗(yàn)證甲醇對馬蘭戈尼對流的調(diào)控效果,筆者所在團(tuán)隊(duì)在高進(jìn)偉、高興森、姜月等老師指導(dǎo)下,進(jìn)行了多方面實(shí)驗(yàn)。首先,利用 COMSOL 平臺(tái)模擬了溶劑流動(dòng)行為,結(jié)果顯示:添加甲醇后,馬蘭戈尼對流從向內(nèi)轉(zhuǎn)變?yōu)橄蛲猓c理論預(yù)期相符,如圖 7 所示。

隨后,在鈣鈦礦薄膜制備實(shí)驗(yàn)中,對比不同甲醇濃度下的薄膜,發(fā)現(xiàn)無添加甲醇的薄膜,因其向內(nèi)對流,導(dǎo)致了嚴(yán)重的中心沉積和不均勻性。當(dāng)添加 10 % 甲醇時(shí),薄膜則因過度的向外對流,使溶質(zhì)在邊緣積累,且濕膜固化前無法自平衡形成均勻薄膜。而添加 5 % 甲醇的薄膜,則呈現(xiàn)出最佳的平整度和均勻性、表面粗糙度最小。

此外,通過對鈣鈦礦前驅(qū)體和薄膜的一系列表征,如粘度測量、動(dòng)態(tài)光散射、X 射線衍射、掃描電鏡、光致發(fā)光等分析,我們進(jìn)一步證明了:甲醇調(diào)控馬蘭戈尼對流,有助于形成高質(zhì)量的鈣鈦礦薄膜,提高了電池的性能。最終,我們制備的小面積 FAPbI3 器件 (面積 0.07 cm2) 和大面積模組 (面積 21 cm2),分別實(shí)現(xiàn)了 24.45 % 和 20.32 % 的最佳功率轉(zhuǎn)換效率 (PCE)。這一結(jié)果,讓我們備受鼓舞,并深切體會(huì)到:對物理的深刻理解,似乎是解決那些頑固問題的“文武之道”。

值得注意的是,我們制備出的器件,在穩(wěn)定照明下,達(dá)到 24.28 % 的穩(wěn)定 PCE,很不容易。此外,未封裝的器件,也表現(xiàn)出顯著的穩(wěn)定性,在環(huán)境條件下 (35 ± 5 % 相對濕度,30 oC),經(jīng)過 1,800 小時(shí)后,仍保留了其初始 PCE 的 92 %。

為了進(jìn)一步證明這一思路的普適性,我們也制造了藍(lán)色鈣鈦礦發(fā)光二極管 LED。其外部量子效率 (EQE) 達(dá)到了 14.78 %、電致發(fā)光波長 (EL) 為 494 nm。

作為本文結(jié)尾,筆者想再重復(fù)幾句介入這一工作的切身體會(huì):鈣鈦礦光伏材料的研究,歷經(jīng)數(shù)十年,取得的成績與積累的結(jié)果如浩繁之海,為這類材料走向?qū)嶋H應(yīng)用提供了取之不盡、用之不竭的源泉。不過,走向產(chǎn)業(yè)化,依然存在很多挑戰(zhàn)。克服之,依然有很多基礎(chǔ)物理、化學(xué)問題需要探索,依然需要提出創(chuàng)新思路去解決問題。這里展現(xiàn)的小工作,技術(shù)上為推進(jìn)溶液處理、工業(yè)規(guī)模生產(chǎn)高質(zhì)量和穩(wěn)定的鈣鈦礦薄膜提供了一條可能路徑,理念上也展示了從實(shí)驗(yàn)室走向?qū)嶋H生產(chǎn)之路上更需要基礎(chǔ)研究相伴相隨。

最后指出,本文描述多有不周之處,敬請讀者諒解。這一工作,不久前發(fā)表在《Advanced Materials》上。對詳細(xì)內(nèi)容感興趣的讀者,可點(diǎn)擊文尾的“閱讀原文”而御覽一二。

Dynamic reconstruction of fluid interface manipulated by fluid balancing agent for scalable efficient perovskite solar cells

Kai Sun(孫凱), Zhen Wang(王禎), Naizhen Li, Licheng Liu, Wei Xiong, Zengjie Xu, Zhi Geng, Xiaoyang Guo, Yue Jiang(姜月), Shien-Ping Feng, Xingsen Gao(高興森), Yiwang Chen, Jun-Ming Liu, Jinwei Gao(高進(jìn)偉)

Advanced Materials 37(9), 2419419 (2025)

https://doi.org/10.1002/adma.202419419

青玉案·花城巷靜

花城累了珠江沐。怎約比、逍遙谷

憩息番禺涓上屋

榭臺(tái)棕綠,畫檐風(fēng)竹

流水悠然曲

且容款慢溪間郁。踱步廊中兩三牘

倦怠紅塵芬與馥

茗深如吉,酒清如祿

長久衷情續(xù)


(1) 筆者王禎任職于華南師范大學(xué)先進(jìn)材料研究所 IAM 副教授,筆者孫凱乃 IAM 博士生。課題組主頁鏈接:https://www.x-mol.com/groups/jinwei-group。編者 Ising 協(xié)助對本文進(jìn)行了較大篇幅改寫。

(2) 小文標(biāo)題“干掉大面積鈣鈦礦光伏的物理天敵”乃宣傳式的言辭,不是物理上嚴(yán)謹(jǐn)?shù)恼f法。這里只是展示高進(jìn)偉團(tuán)隊(duì)在制備大面積鈣鈦礦光伏薄膜過程中所認(rèn)知到的一些物理天敵及消滅之實(shí)踐。

(3) 文底小詞與照片均為編者 Ising 添加。圖片拍攝自番禺一小巷處 (20230517)。小詞 (20230519) 原本寫中午片刻閑暇造訪花城南郊番禺區(qū)一鄉(xiāng)間小巷。那里一片城間僻靜,亭臺(tái)廊閣、樹木叢蔭,堪比高進(jìn)偉麾下這支隊(duì)伍致力于綠色能源材料研究的一番風(fēng)景。

(4) 封面圖片是“馬蘭戈尼效應(yīng)”的藝術(shù)展示,來自https://fyfluiddynamics.com/2013/10/differences-in-surface-tension-cause-fluid-motion/。

本文轉(zhuǎn)載自《量子材料QuantumMaterials》微信公眾號(hào)

《物理》50年精選文章

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