阿秒電子動(dòng)力學(xué)過(guò)程發(fā)生在飛秒激光脈沖的亞周期時(shí)間尺度，要實(shí)現(xiàn)對(duì)阿秒電子動(dòng)力學(xué)的精確描述與主動(dòng)調(diào)控，必須獲取飛秒激光脈沖時(shí)域特性的完整信息，包括其電場(chǎng)強(qiáng)度和相位的含時(shí)演化。當(dāng)前主流表征技術(shù)頻率分辨光學(xué)開(kāi)關(guān)(Frequency-Resolved Optical Gating,FROG) 通過(guò)時(shí)頻聯(lián)合分析解決了超短脈沖測(cè)量難題：其核心是將脈沖與其延時(shí)副本在非線性介質(zhì)中發(fā)生相互作用（即"光學(xué)開(kāi)關(guān)"），再對(duì)產(chǎn)生的信號(hào)進(jìn)行光譜分辨測(cè)量，最終重構(gòu)出超短脈沖的時(shí)域電場(chǎng)輪廓信息(圖1c)。

圖1.(a) 本工作中涉及到的氦原子能譜結(jié)構(gòu)以及法諾共振的示意圖. (b)光電子 FROG 技術(shù). (c) 超快光學(xué)中常用的 FROG 技術(shù). (d-f) 不同激發(fā)光中心能量下得到的時(shí)間分辨光電子能譜。

與光子特性類似，電子的波粒二象性使其自由電子波包的量子屬性（振幅與相位）成為電子束光刻、超快電子顯微成像等前沿技術(shù)的核心。然而，在實(shí)驗(yàn)室中直接產(chǎn)生相干電子波包并表征其振幅和相位極具挑戰(zhàn)。一種有效的解決方案是利用高次諧波產(chǎn)生阿秒脈沖串，使其與原子相互作用引發(fā)光電離或者激發(fā)。在此過(guò)程中，利用光電離過(guò)程中的法諾（Fano）共振效應(yīng)（圖1a），可制備具有特殊結(jié)構(gòu)的相干電子波包。這種方案的核心優(yōu)勢(shì)在于，通過(guò)操控高次諧波產(chǎn)生過(guò)程產(chǎn)生的相干光子，實(shí)現(xiàn)對(duì)相干電子波包量子屬性的調(diào)控。然而完整重構(gòu)此類相干電子波包量子屬性的實(shí)驗(yàn)方法非常有限。

近期，中國(guó)科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國(guó)家研究中心超快物質(zhì)科學(xué)中心張鵬舉特聘研究員與德國(guó)馬克斯普朗克復(fù)雜系統(tǒng)物理研究所 (MPIPKS) 的梁昊博士、蘇黎世聯(lián)邦理工學(xué)院 (ETH Zurich) 的Hans Jakob W?rner 教授合作，提出了一種相干電子波包的制備和表征新方案。該研究將超快光學(xué)中的FROG原理應(yīng)用至相干電子波包的表征和測(cè)量上，首先利用頻率啁啾的阿秒脈沖實(shí)現(xiàn)了對(duì)氦原子sp+2,3雙激發(fā)態(tài)法諾共振電離激發(fā)導(dǎo)致的相干電子波包的制備，然后借助延遲可調(diào)的近紅外脈沖（Near infrared）和高精度 (10meV@1eV) 光電子能譜探測(cè)(圖1d-f)，并通過(guò)發(fā)展“加窗”傅里葉變換算法，實(shí)現(xiàn)了對(duì)相干電子波包的振幅和相位信息的完整重構(gòu)。該光電子FROG技術(shù)有望應(yīng)用到電子束光刻，超快電子顯微成像過(guò)程的自由電子波包的相干調(diào)控，以及復(fù)雜分子，液態(tài)水和其它凝聚態(tài)體系的阿秒電子動(dòng)力學(xué)精密表征等方面。

該項(xiàng)研究成果以”Resolving the phase of Fano resonance wave packets with photoelectron frequency-resolved optical gating”為題，發(fā)表在學(xué)術(shù)期刊Nature Photonics 上。中國(guó)科學(xué)院物理研究所張鵬舉特聘研究員與德國(guó)馬克斯普朗克復(fù)雜系統(tǒng)物理研究所 (MPIPKS) 的梁昊博士為共同第一作者兼共同通訊作者，蘇黎世聯(lián)邦理工學(xué)院的 Hans Jakob W?rner 教授對(duì)實(shí)驗(yàn)工作部分進(jìn)行了指導(dǎo)，并擔(dān)任本研究工作的共同通訊作者，理論研究部分得到了MPIPKS研究所 Jan-Michael Rost教授的指導(dǎo)。美國(guó)堪薩斯州立大學(xué)的韓猛助理教授以及蘇黎世聯(lián)邦理工學(xué)院的吉家葆博士也參與了相關(guān)研究。本項(xiàng)研究受到了來(lái)自國(guó)家自然科學(xué)基金、中國(guó)科學(xué)院等科研項(xiàng)目的資助。

編輯：姬子隰