近日,我校化學化工學院陳樹峰、明佳林教授團隊在國際頂級學術期刊Nature Communications(《自然·通訊》)上,發表題目為“Synthesis of benzoheterocycles by palladium-catalyzed migratory cyclization through an unexpected reaction cascade”的重要研究成果。該團隊實現了膦雜吲哚及其他吲哚類化合物的高效合成,并且發現了獨特的反應機理。該研究工作由李文聰博士擔任第一作者,我校為第一完成單位,我校化學化工學院陳樹峰教授、明佳林教授為共同通訊作者,鄭州大學藍宇教授團隊提供了重要的理論計算支持。
該研究創新性地開發了一種鈀催化α-溴代烯烴遷移環化反應的新策略,成功實現了包括膦雜吲哚在內的多種苯并雜環化合物的高效合成。與傳統的合成方法相比,該策略無需預先在芳環鄰位引入鹵素或金屬基團,大大簡化了合成步驟,提高了原子經濟性。研究過程中,團隊發現反應并非按照預期的氧化加成/1,4-鈀遷移/芳基鈀化路徑進行,而是通過獨特的反式1,2-金屬遷移機制完成。這一發現不僅豐富了金屬遷移反應的理論體系,還為復雜雜環化合物的合成提供了新思路。研究團隊成功開發了該反應的不對稱催化版本,實現了P-手性中心的高效構建,為手性藥物和功能材料的開發奠定了基礎。本研究的創新性體現在三個方面:首先,揭示了反式1,2-金屬遷移這一全新反應機制,豐富了遷移金屬化反應的理論體系;其次,開發了一種原子經濟性的苯并雜環合成策略,避免了預官能化步驟;最后,通過不對稱催化實現了P-手性中心的高效構建。未來,這一方法可進一步應用于其他雜環體系合成,并有望在藥物分子和功能材料開發中發揮重要作用。
這項研究成果不僅具有重要的理論價值,在藥物合成、材料科學等領域也具有廣闊的應用前景,彰顯了我校在交叉學科研究方面的創新實力。該研究得到國家自然科學基金、內蒙古自治區高等學校“創新團隊發展計劃”和自治區“草原英才”創新團隊等項目的資助。
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來源 :內蒙古大學新聞網
編輯 :張一陽
責編 :張振宇 張鑫玥
校審 :白佳璇 高嫚聆
審核 :劉雪峰
終審 :阿茹娜
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