對(duì)熱能的有效管理和利用貫穿整個(gè)人類文明史，也是現(xiàn)代科技發(fā)展始終在追求的關(guān)鍵目標(biāo)。如今的電子器件功率密度顯著提高，對(duì)熱管理提出新的要求，同時(shí)芯片制程達(dá)到納米級(jí)，需要發(fā)展與這一尺寸匹配的熱現(xiàn)象的研究技術(shù)。而納米器件中具有豐富的界面占比，跨界面的熱輸運(yùn)性能，是主導(dǎo)納米尺度熱管理的關(guān)鍵因素。對(duì)于除金屬外的大部分材料（如半導(dǎo)體和絕緣體），熱傳輸?shù)妮d體是晶格原子振動(dòng)，微觀層面上用聲子來(lái)描述。界面兩側(cè)聲子模式的失配會(huì)顯著增加界面熱阻，成為限制熱輸運(yùn)的瓶頸。這其中，納米尺度下的界面熱性能表征和局域聲子態(tài)的探測(cè)，以及聲子輸運(yùn)的動(dòng)力學(xué)微觀機(jī)制，是該領(lǐng)域面臨的關(guān)鍵科學(xué)問(wèn)題。

近日，北京大學(xué)物理學(xué)院量子材料科學(xué)中心電子顯微鏡實(shí)驗(yàn)室的高鵬課題組發(fā)表于《自然》（Nature）的最新研究中，發(fā)展了聲子輸運(yùn)可視化的電子顯微技術(shù)，他們通過(guò)在掃描透射電鏡中原位構(gòu)建溫度梯度，結(jié)合電子能量損失譜測(cè)溫方法，首次實(shí)現(xiàn)了納米尺度溫度場(chǎng)和界面熱阻測(cè)量，并通過(guò)界面附近納米尺度的聲子態(tài)密度和布居數(shù)的同時(shí)測(cè)量，闡明了界面模式參與的聲子跨界面輸運(yùn)的微觀機(jī)制。北京時(shí)間6月11日，Nature在線刊發(fā)了這篇研究論文，題為“Probing phonon transport dynamics across an interface by electron microscopy”。同期編輯部發(fā)表研究簡(jiǎn)報(bào)（Research Briefing），為非專業(yè)人士提供易于理解的研究介紹，以及該研究背后作者、審稿人、編輯觀點(diǎn)。

在掃描透射電鏡中研究熱輸運(yùn)

圖1.用于探測(cè)納米尺度熱輸運(yùn)和界面聲子輸運(yùn)動(dòng)力學(xué)的原位STEM-EELS技術(shù)。

a.原位加熱STEM-EELS實(shí)驗(yàn)裝置示意圖。b.理想化一維穩(wěn)態(tài)熱傳導(dǎo)模型中界面附近溫度分布示意圖。c.從熱端AlN至冷端SiC采集的電子能量損失譜與能量增益譜。d.激發(fā)態(tài)聲子布居數(shù)N隨溫度與能量的變化關(guān)系。

現(xiàn)有的微觀熱輸運(yùn)的研究手段，如光熱拉曼法，瞬態(tài)熱反射技術(shù)，掃描熱探針顯微鏡等，空間分辨率都沒(méi)有突破10 nm，難以適用于復(fù)雜界面系統(tǒng)，并且無(wú)法同時(shí)探測(cè)微觀聲子態(tài)。這使得長(zhǎng)期以來(lái)，熱輸運(yùn)研究無(wú)法深入納米界面，而且缺少實(shí)驗(yàn)方法將局域聲子態(tài)與熱輸運(yùn)性質(zhì)關(guān)聯(lián)。在上世紀(jì)Pollack就將“如何測(cè)量界面附近微米以下尺度溫度的變化”列為了一個(gè)亟待解決的重要科學(xué)問(wèn)題。如今，掃描透射電鏡的電子能量損失譜（STEM-EELS）技術(shù)具有的亞納米空間分辨率以及基于快電子-聲子相互作用的細(xì)致平衡規(guī)則，使得通過(guò)探測(cè)聲子的統(tǒng)計(jì)分布來(lái)實(shí)現(xiàn)納米尺度的溫度測(cè)量成為可能。

在本工作中，北京大學(xué)物理學(xué)院高鵬課題組團(tuán)隊(duì)搭建了專為掃描透射電子顯微鏡設(shè)計(jì)的原位加熱裝置，通過(guò)對(duì)樣品進(jìn)行微納加工，巧妙地構(gòu)建了一端加熱，一端散熱的樣品結(jié)構(gòu)，可以在中間的傳熱條帶上構(gòu)建穩(wěn)定的溫度梯度，從而研究微觀熱輸運(yùn)，如圖1a所示。在理想的一維傳熱模型中，將在異質(zhì)結(jié)界面附近產(chǎn)生圖1b所示的溫度分布，通過(guò)與界面溫差等同的體內(nèi)溫降長(zhǎng)度（界面特征長(zhǎng)度，比如圖中的x2-xinter），可以定義界面熱阻的相對(duì)值。快電子-聲子相互作用的細(xì)致平衡規(guī)則使得電子能量損失（EEL）譜的強(qiáng)度正比于基態(tài)+激發(fā)態(tài)聲子數(shù)，同時(shí)電子能量增益（EEG）譜的強(qiáng)度正比于激發(fā)態(tài)聲子數(shù)，如圖1c所示。而激發(fā)態(tài)聲子數(shù)服從波色-愛(ài)因斯坦分布，隨溫度升高而增加，如圖1d所示，這使得EEG和EEL之間存在溫度依賴的定量關(guān)系，可以通過(guò)實(shí)驗(yàn)測(cè)量EEG和EEL的強(qiáng)度比，推導(dǎo)出所探測(cè)空間位置的溫度。

納米尺度熱輸運(yùn)的可視化和測(cè)量界面熱阻的新方法

圖2. AlN-SiC界面在熱流作用下的溫度分布圖與界面熱阻表征。

a. AlN-SiC界面的低倍高角環(huán)形暗場(chǎng)（HAADF）像（左）與原子分辨率圖像（右）。b.損失與增益散射強(qiáng)度比的對(duì)數(shù)隨聲子能量變化的線性關(guān)系圖。c. (a)圖白色虛線框區(qū)域的溫度分布圖（上圖）及各行的溫度剖面（下圖）d.對(duì)應(yīng)等溫線圖與溫度梯度場(chǎng)。e.不同加熱電流下跨越界面的溫度剖面。f.根據(jù)AlN與SiC各自的界面溫度降和體材料溫度梯度關(guān)系導(dǎo)出的界面特征長(zhǎng)度，用于量化相對(duì)界面熱阻。

通過(guò)對(duì)于右端加熱，左端散熱的SiC-AlN異質(zhì)結(jié)界面樣品（圖2a），掃描不同位置獲得聲子譜，并線性擬合EEL/EEG對(duì)數(shù)的斜率，計(jì)算了不同位置局域溫度（圖2b）。對(duì)包含界面的約1.5 μm區(qū)域掃描，得到大范圍的溫度分布圖（圖2c）并進(jìn)一步得到等溫線和溫度梯度場(chǎng)（圖2d），表明一維傳熱模型的適用性。通過(guò)在同一樣品上施加不同的加熱端功率，產(chǎn)生了一系列溫度梯度（至高180 K/μm），觀察到AlN/SiC界面處存在10–20 K的溫度差，如圖2e所示，同時(shí)隨著溫度上升，體內(nèi)溫度梯度增加而界面溫差減小，證明界面熱阻隨溫度升高而降低，圖2f的界面特征長(zhǎng)度也顯示了這一現(xiàn)象，即塊體AlN或SiC中與界面熱阻等同的體內(nèi)溫降需跨越數(shù)十至一百多納米，這凸顯了納米器件中界面熱阻的貢獻(xiàn)。研究團(tuán)隊(duì)在此展現(xiàn)的是一種基于STEM的高空間分辨測(cè)量相對(duì)界面熱阻的新方法，適用于微觀層面的局域熱阻分析，有希望將微觀結(jié)構(gòu)與熱性能關(guān)聯(lián)，表征界面粗糙、單個(gè)缺陷、納米中間層的熱阻。

亞納米電子探針揭示跨界面聲子輸運(yùn)動(dòng)力學(xué)

圖3.正向（AlN→SiC）與反向（SiC→AlN）熱流下的聲子非平衡現(xiàn)象和跨界面聲子輸運(yùn)動(dòng)力學(xué)模型。

a,b.小空間尺度下正向與反向熱流條件溫度分布圖；c-f.正向與反向熱流下采集的能量增益譜(c,d)以及對(duì)應(yīng)電子能量損失譜(e,f)。g.由c-f圖提取的SiC區(qū)（紅線）、AlN區(qū)（藍(lán)線）及界面區(qū)（綠色填充）聲子譜。底部為計(jì)算聲子態(tài)密度。h.采用最小二乘擬合扣除體材料SiC與AlN譜分量后的界面殘差譜。i.計(jì)算得到的界面附近聲子模態(tài)溫度空間分布。j.跨界面非平衡聲子傳輸示意圖。計(jì)算的ΓA方向（熱流方向）聲子模式對(duì)應(yīng)的模態(tài)溫度通過(guò)曲線顏色顯示。中央顏色條帶圖為實(shí)驗(yàn)EEG數(shù)據(jù)中提取的界面模式布居數(shù)。箭頭表示α與β模式相關(guān)的三聲子散射過(guò)程：綠色為吸收過(guò)程，灰色為發(fā)射過(guò)程。實(shí)心箭頭表示過(guò)程被增強(qiáng)，空心箭頭表示過(guò)程被抑制。

研究人員還通過(guò)施加正向、反向的跨界面熱流，在界面附近展現(xiàn)出獨(dú)特的聲子非平衡性質(zhì)。首先，研究團(tuán)隊(duì)在界面納米尺度進(jìn)行了聲子表觀溫度探測(cè)，發(fā)現(xiàn)界面溫度降發(fā)生在界面處約2nm的范圍內(nèi)，如圖3a和b所示，這是首次以亞納米的電子探針觀測(cè)到的界面溫度變化，實(shí)現(xiàn)了目前溫度測(cè)量的最高分辨率。其次，位于70meV左右的α模式與90meV左右的β模式兩支界面局域模式，在正反向熱流下呈現(xiàn)出了典型的非對(duì)稱布居。圖3c和d展示的EEG譜（代表聲子布居數(shù)）表明，施加正向熱流時(shí)，β模式強(qiáng)度更加明顯，而反向熱流下α的強(qiáng)度更明顯，而圖3e和f展示的EEL譜（由基態(tài)聲子主導(dǎo)，代表態(tài)密度）中，α和β模式?jīng)]有明顯的強(qiáng)度差異，這一現(xiàn)象在提取的界面譜（圖3g和h）中被更清晰的展示。第三，AlN處于80meV附近的光學(xué)聲子模式展現(xiàn)出明顯的非平衡現(xiàn)象，表現(xiàn)為其EEL和EEG信號(hào)在靠近界面的3nm區(qū)域出現(xiàn)了相對(duì)差異，如圖3e和f的圖線所示，這也將導(dǎo)致聲子模態(tài)溫度的非線性行為，即圖3a和b中相應(yīng)位置的溫度線發(fā)生彎曲，這一現(xiàn)象與非平衡分子動(dòng)力學(xué)模擬的界面附近聲子模態(tài)溫度變化（圖3i）特征相符，說(shuō)明在靠近界面的3nm區(qū)域內(nèi)，存在強(qiáng)烈的非彈性散射，導(dǎo)致AlN體聲子的非平衡現(xiàn)象。

結(jié)合這一系列實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象和非平衡分子動(dòng)力學(xué)模擬的聲子模態(tài)溫度，團(tuán)隊(duì)提出了發(fā)生在界面附近的兩步三聲子散射模型，闡明了界面聲子在跨界面熱輸運(yùn)中的重要作用（圖3j）。由于界面兩側(cè)高能聲子能量不匹配，其界面?zhèn)鬏斚禂?shù)低于其他模式，從而造成更大的界面溫差和非平衡布居，這會(huì)改變?nèi)曌由⑸溥^(guò)程的幾率，使得初態(tài)多、末態(tài)少的凈過(guò)程幾率被增強(qiáng)，而初態(tài)少、末態(tài)多的凈過(guò)程被抑制。界面模式α和β通過(guò)與體聲子的非彈性散射參與跨界面聲子輸運(yùn)，由于非平衡聲子布居對(duì)散射過(guò)程的促進(jìn)作用，界面模式傾向于與非平衡程度更大的體態(tài)模式耦合。比如從AlN向SiC傳熱過(guò)程中（圖3j左欄），產(chǎn)生α的過(guò)程（灰色實(shí)心箭頭）被促進(jìn)而湮滅過(guò)程（灰色空心箭頭）被抑制，使得α模式堆積導(dǎo)致布局?jǐn)?shù)增多。而β產(chǎn)生過(guò)程（綠色空心箭頭）被抑制，湮滅過(guò)程（綠色實(shí)心箭頭）被促進(jìn)，導(dǎo)致β模式的消耗而使其布布居數(shù)極少。在反向熱流過(guò)程中（圖3j右欄），增強(qiáng)抑制的行為恰好相反，導(dǎo)致了α和β模式布居數(shù)的反轉(zhuǎn)。而80meV左右的AlN光學(xué)模式由于其能量處于SiC聲子帶隙內(nèi)，其振動(dòng)在到達(dá)界面之前便衰減，無(wú)法直接與SiC聲子相互作用，因此需要通過(guò)與界面模式發(fā)生耦合從而實(shí)現(xiàn)跨界面的能量傳輸，因此AlN光學(xué)聲子的模態(tài)溫度在界面附近產(chǎn)生非線性的變化。研究團(tuán)隊(duì)通過(guò)對(duì)聲子跨界面輸運(yùn)的微觀機(jī)制分析指出，界面局域模式可以促進(jìn)兩側(cè)體態(tài)的非彈性散射，緩解聲子失配造成的體態(tài)聲子非平衡。這些發(fā)現(xiàn)進(jìn)一步揭示了界面模式作為聲子橋促進(jìn)界面熱輸運(yùn)的詳細(xì)過(guò)程，為跨界面熱輸運(yùn)提供了新見(jiàn)解，有助于指導(dǎo)界面工程和先進(jìn)熱管理。

展望

研究團(tuán)隊(duì)通過(guò)發(fā)展電鏡內(nèi)原位加熱技術(shù)和聲子態(tài)密度與布局?jǐn)?shù)同時(shí)解析的非彈性散射譜學(xué)技術(shù)，成功實(shí)現(xiàn)熱輸運(yùn)和聲子跨界面輸運(yùn)的可視化，拓展了電子顯微技術(shù)的應(yīng)用領(lǐng)域，將熱輸運(yùn)研究帶入納米界面。這一技術(shù)為微觀結(jié)構(gòu)-納米熱傳輸?shù)年P(guān)聯(lián)研究提供了實(shí)驗(yàn)范式，將在能源轉(zhuǎn)換、信息技術(shù)和先進(jìn)熱管理領(lǐng)域具有廣泛的應(yīng)用。

北京大學(xué)前沿交叉科學(xué)研究院2020級(jí)博士研究生劉法辰、北京大學(xué)物理學(xué)院量子材料科學(xué)中心2022級(jí)博士研究生毛瑞麟為文章共同第一作者，高鵬教授為通訊作者。該研究工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金、國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、科學(xué)探索獎(jiǎng)、北京大學(xué)電子顯微鏡實(shí)驗(yàn)室、北京大學(xué)高性能計(jì)算平臺(tái)、量子物質(zhì)科學(xué)協(xié)同創(chuàng)新中心、輕元素量子材料交叉平臺(tái)等支持。

論文鏈接：

https://doi.org/10.1038/s41586-025-09108-6