材料對具有顯著光學非線性的刺激做出響應的能力對于技術進步和創新至關重要。盡管已經開發出非線性度超過60的光子雪崩上轉換納米材料,但進一步增強仍然是一個挑戰。
2025年6月18日,廈門大學梁亮亮、新加坡國立大學劉小鋼共同通訊在Nature在線發表題為“Optical nonlinearities in excess of 500 through sublattice reconstruction”的研究論文,該研究提出了一種方法,通過重建子點陣和擴展雪崩網絡來增加光子雪崩非線性超過500。
該研究證明了基質材料中的镥替代導致顯著的局部晶體場畸變。這些扭曲強化了交叉松弛。因此,光學非線性被顯著放大,能夠通過單光束掃描顯微鏡進行亞衍射成像,分別實現33納米(約為λExc的1/32)和80納米(約為λExc的1/13)的橫向和軸向分辨率(其中λExc為激發波長)。此外,該研究顯示了光子雪崩納米晶體中的區域差異,其中光子雪崩性能在單個納米顆粒水平上的不同區域之間有所不同。這種效應,加上極端的光學非線性,使得使用簡單的儀器就能以超出其物理尺寸的分辨率來可視化納米發射器。這些進步為超分辨率成像、超靈敏傳感、片上光開關和紅外量子計數開辟了新的可能性。
尋找對光有響應的材料對光學技術的發展至關重要,特別是通過探索因其非線性光學行為而聞名的多光子過程。這些發展的核心是鑭系元素摻雜的上轉換納米粒子(UCNPs)。這些納米粒子的特點是其復雜的能級和通過順序吸收多個光子來觸發非線性光學響應的能力。這些獨特的屬性使UCNPs對于廣泛的應用至關重要,特別是在傳感和成像領域,在這些領域中,它們與光相互作用的能力可以被用于先進的技術解決方案。
UCNPs中的光子雪崩現象通過引入正反饋機制進一步豐富了非線性納米光子學領域,該正反饋機制可以實現約60°的非線性值。這種高度的光敏感性使得光子雪崩成為開發低成本超分辨率成像技術的一種有前途的工具。然而,photonavalanche過程受復雜的發光動力學控制,這些動力學受各種因素的影響,如吸收截面、交叉弛豫和激發態粒子數減少動力學。盡管鑭系離子的4f–4f電子躍遷通常是宇稱禁止的,但在對稱性較低的晶體場中,它們變得更加有利。因此,除了調整離子類型和摻雜濃度,局部晶體場的變化嚴重影響鑭系離子之間的偶極-偶極相互作用,最終影響離子間的能量交換效率。
通過子點陣重構增強光子雪崩非線性(圖源自Nature)
該研究搭建了適用于光子雪崩效應研究的高性能測試平臺,采用高度集成的自動化架構,涵蓋基于伺服電機的精密激光功率控制、三維壓電位移臺定位、基于門控單光子探測的高時間精度熒光信號采集等多個模塊,實現了對非線性光學響應的高效可靠采集與分析。進一步通過調控納米晶內部的晶格結構,在雪崩離子網絡中誘導出顯著的晶體場畸變,從而顯著提升離子間的交叉弛豫速率,成功實現了超過500階的光學非線性響應,刷新了光子雪崩材料的性能紀錄,標志著非線性光學材料設計進入以晶體結構工程為核心的新階段。
參考信息:
https://www.nature.com/articles/s41586-025-09164-y
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