近日,我校能源材料化學研究院武利民教授和化學化工學院王蕾教授聯合在國際頂級期刊Nature Communications上發表題為“Direct ammonia and dihydroxyacetone production in an unbiased photoelectrochemical cell”的重要研究成果。我校化學化工學院2022級博士生郭笑天為論文的第一作者,王蕾教授、武利民教授和高瑞廷研究員為共同通訊作者,內蒙古大學為本論文的第一完成單位。
氨(NH?)是全球產量第二大的化學品,是肥料和精細化工的關鍵前體??沙掷m太陽能為其在可再生能源應用中提供了可能。光電化學硝酸鹽還原反應制氨是一種在常溫常壓下進行且不排放二氧化碳的潛在方法。然而,由于硝酸鹽還原為氨涉及八電子轉移過程,該技術存在太陽能-氨轉化效率低、選擇性差和起始電位高的問題。這些主要歸因于太陽光譜利用率低和光電極中電荷復合嚴重。另一方面,為推進光電化學系統中光電極的無偏壓運行,半導體需要具備足夠低的起始電位。
研究團隊采用CdS和TiO?層沉積Sb?(S,Se)?光陰極,并在其上修飾銅-鋨電催化劑(CuOs/CdS/SSS),用于光電化學硝酸根還原合成氨。制備的光陰極在0 V???下實現5.6 mA cm?2的光電流密度,起始電位低至0.86 V???。進一步選擇Ru-Bi?O?修飾的TiO?作為光陽極,構建了由無偏壓CuOs/CdS/SSS光陰極和Ru-Bi?O?/TiO?光陽極組成的光電化學池用于合成氨和甘油氧化,僅靠太陽光驅動,同步將廢水中的硝酸鹽轉化為氨,將甘油氧化為二羥基丙酮等產品。NH?生產的法拉第效率超過90%,甘油氧化的法拉第效率高于77%。該研究攻克了傳統光電合成氨效率低、依賴外壓的難題,實現了太陽能驅動的“硝酸鹽還原+甘油氧化”高效耦合,推動碳中和目標下高值化學品合成,為廢水資源化利用、綠氨及生物質精煉提供了新方向。
以上研究得到了國家重點研發計劃、國家自然科學基金、自治區“英才興蒙”一層次團隊、自治區自然科學基金、自治區高等學校青年科技人才等項目的資助。
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編輯 :趙亞靜
責編 :張振宇 武濤
校審 :張書寧 云姝菲
審核 :楊磊
終審 :阿茹娜
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