多鐵性材料是指同時具備兩種或兩種以上鐵序的材料，如鐵磁、鐵電、鐵彈性等，因其在存儲與邏輯器件等領域的應用潛力而受到廣泛關注。如何在二維材料中實現(xiàn)磁相變的有效控制仍是一個重大挑戰(zhàn)。具有鐵電和鐵磁性的二維分子多鐵材料是研究這些問題的理想體系，其中固有磁性來自自由基成分中未配對的電子，可以通過簡單的電子-電子配對來控制自旋序的轉變。然而，合適的二維分子多鐵材料尚未有實驗報道，其中的磁相變調控機制也有待深入研究。

中國科學院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國家研究中心SF09組近年來在新型二維鐵電、鐵磁以及多鐵材料的生長和表征方面取得了一系列重要成果。例如，他們發(fā)現(xiàn)了單質鐵電材料二維鉍(Nature 2023, 617, 67-72)、層內滑移鐵電材料GaSe (Nat. Commun. 2023, 14, 2757)、單胞厚度的鐵電氧化物Bi2WO6 (Nano Lett. 2023, 23, 7838)，以及高溫多鐵材料單層CuCrSe2 (Nat. Commun. 2024,15,4252)。

最近，該研究團隊的馮寶杰、陳嵐研究員指導博士生趙峭消，和吉林大學王彥超教授以及江蘇師范大學徐美玲、李印威教授合作，創(chuàng)新性發(fā)展了低能電子輔助合成的方法，首次在疏水性的Ag(111)表面生長了一種新型二維分子——H2O-OH，實現(xiàn)了單層到多層的可控生長，并對其鐵磁性及磁相變調控機制進行理論研究。單層H2O-OH由H2O和OH 1:1構成，其鐵磁性起源于OH基團2p成鍵軌道上的未配對電子。他們利用低能電子輔助合成方法，使部分水分子發(fā)生脫氫反應，獲得了長程有序的二維分子體系H2O-OH，并實現(xiàn)了不同層數(shù)材料的可控生長。他們利用STM表征了H2O-OH體系的形貌，利用XPS確認了H2O-OH的化學組成。理論計算不僅確認了其原子結構，而且發(fā)現(xiàn)通過調控多層H2O-OH層間結構，可實現(xiàn)磁性的可逆切換：一方面，層間堆疊促進H2O2分子的形成，使未配對電子配對，從而誘導鐵磁性向非磁性轉變；另一方面，層間滑移抑制H2O2分子形成，恢復未配對電子，從而實現(xiàn)非磁性向鐵磁性轉變。此外，這一磁相變過程可被外加電場有效調控。

這項研究成果以“Control of magnetic transitions via interlayer engineering in ferroelectric H2O–OH systems”為題，發(fā)表在近期的Nature Communications上。江蘇師范大學碩士生陳靜研和物理所博士生趙峭消為共同第一作者。江蘇師范大學徐美玲副教授、李印威教授、物理所馮寶杰副研究員、吉林大學王彥超教授為共同通訊作者。該研究工作受到了國家重點研發(fā)計劃、國家自然科學基金、北京市自然科學基金、中國科學院青年團隊等項目的支持。

(a) 二維多鐵材料H 2 O-OH的結構模型。(b) 沿鐵電開關途徑的能量曲線，顯示相對于初始鐵電相的相對能量。插圖描述了極化反轉過程中初始、過渡和最終狀態(tài)。(c)-(f) H 2 O-OH在Ag(111)生長表面的演變。

編輯：亦山