超快電子顯微鏡(UEM)憑借其亞納米-亞皮秒的時空分辨能力,已成為非平衡態結構動力學及超快科學中的重要研究手段。由于電子探針對結構變化及電場相位高度敏感,UEM在超快激光誘導層狀材料的動態結構演化及近場研究中具有顯著優勢。
飛秒激光激發二維層狀材料的相干縱向呼吸聲學聲子已被廣泛報導,然而,相干橫向剪切聲學聲子的激發因需要破壞面內軸向對稱性而較難實現。中國科學院物理研究所/北京凝聚態物理國家研究中心先進材料與結構分析實驗室(A06組)李建奇、楊槐馨團隊長期利用UEM(圖a)開展層狀材料超快結構動力學研究。近期,孫帥帥副研究員與李建奇研究員指導博士生高文莉在1T'-MoTe2中激發了晶面依賴的聲學呼吸聲子和剪切聲子(圖b)。剪切聲子隨溫度降低由聲學模式轉變為光學模式,該轉變受堆疊序變化調控。聲學和光學剪切聲子均涉及沿單斜方向的層間滑移,其差異源于堆疊序相關的層間極化鍵的不同空間排列。該剪切聲子的激發為通過光誘導層間滑移實現鐵電極化翻轉提供了潛在路徑。該研究成果以“Stacking Order Regulated Coherent Shear Phonons in Octahedral MoTe2 Revealed by Ultrafast Electron Microscopy”為題,發表在ACS Nano 19,19622 (2025)。進一步,楊槐馨研究員和河南省科學院張永朝博士、鄭州大學程少博教授合作,在2H-MoTe2中發現非均勻激光激發下的二階聲子諧波可驅動薄膜發生超快彎曲,揭示了基于超快激光調控內部應變梯度的新機制[Chin. Phys. Lett. 42,047201 (2025)]。
圖.(a) UEM示意圖;(b) MoTe2中堆疊序調控的激光誘導剪切聲子模式轉換;(c) 鐵填充MWCNTs表面等離激元近場分布。
光誘導近場顯微技術(PINEM)作為UEM的新興表征手段,能夠實現對微納尺度光學近場的高空間分辨成像。在楊槐馨、李建奇研究員與鄭丁國博士的指導下,博士生楊冬利用PINEM技術結合有限元仿真,對鐵填充多壁碳納米管(MWCNTs)中等離激元模式的疊加行為進行了納米尺度表征,揭示了管內鐵核與碳殼層之間存在的等離激元干涉現象(圖c)。偏振依賴的近場成像結果證實了不同等離激元模式(TM?、HE?)疊加導致的對稱性破缺,并揭示了PINEM成像對模式間軸向相位差的高度敏感性。研究還表明,MWCNTs不僅為等離激元提供了局域場增強環境,其包裹結構還能有效隔離鐵核,防止其氧化。這為低成本磁-光耦合等離激元器件提供了一條新途徑。該研究成果以“Nanoscale Characterizations of Plasmon-Mode Superposition in Iron-Filled Multiwalled Carbon Nanotubes”為題發表在Nano Lett. 25,9670 (2025)。
以上研究工作的主要實驗在綜合極端條件實驗裝置D4超快電鏡實驗站開展,A5和F2實驗站分別為MoTe2提供了變溫拉曼和輸運測量。研究工作得到了國家重點研發計劃、國家自然科學基金、中國科學院科研儀器研制等項目的資助。
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